バークリウム

バークリウム、  97 Bk
バークリウム
発音
外観銀色の
質量数[247]
周期表におけるバークリウム
水素ヘリウム
リチウムベリリウムボロン炭素窒素酸素フッ素ネオン
ナトリウムマグネシウムアルミニウムシリコンリン硫黄塩素アルゴン
カリウムカルシウムスカンジウムチタンバナジウムクロムマンガン鉄コバルトニッケル銅亜鉛ガリウムゲルマニウム砒素セレン臭素クリプトン
ルビジウムストロンチウムイットリウムジルコニウムニオブモリブデンテクネチウムルテニウムロジウムパラジウム銀カドミウムインジウム錫アンチモンテルルヨウ素キセノン
セシウムバリウムランタンセリウムプラセオジムネオジムプロメチウムサマリウムユーロピウムガドリニウムテルビウムジスプロシウムホルミウムエルビウムツリウムイッテルビウムルテチウムハフニウムタンタルタングステンレニウムオスミウムイリジウム白金金水銀（元素）タリウム鉛ビスマスポロニウムアスタチンラドン
フランシウムラジウムアクチニウムトリウムプロトアクチニウムウランネプツニウムプルトニウムアメリシウムキュリウムバークリウムカリホルニウムアインシュタイニウムフェルミウムメンデレビウムノーベリウムローレンシウムラザホージウムドブニウムシーボーギウムボーリウムハッシウムマイトネリウムダルムシュタットレントゲンコペルニシウムニホニウムフレロビウムモスコビウムリバモリウムテネシンオガネソン
Tb
↑
Bk
↓
—
キュリウム←バーケリウム→カリフォルニア
原子番号 （Z）97
グループfブロックグループ（番号なし）
期間期間7
ブロック  fブロック
電子配置[ Rn ] 5f 9 7s 2
殻あたりの電子数2、8、18、32、27、8、2
物理的特性
STPでの 位相固体
融点ベータ: 1259  K (986 °C, 1807 °F)
沸点ベータ: 2900 K (2627 °C、4760 °F)
密度（ rt付近 ）アルファ: 14.78 g/cm 3
ベータ: 13.25 g/cm 3
融解熱7.92  kJ/mol（計算値）
原子の性質
酸化状態共通: +3
+2, ? +4, [1] +5 [2]
電気陰性度ポーリングスケール：1.3
イオン化エネルギー
  • 1位: 601 kJ/モル
原子半径経験的： 午後170時
スペクトル範囲における色の線
バークリウムのスペクトル線
その他の特性
自然発生合成
結晶構造二重六方最密充填（DHCP）
バークリウムの二重六方最密充填結晶構造
熱伝導率10 W/(m⋅K)
磁気秩序常磁性
CAS番号7440-40-6
歴史
ネーミングカリフォルニア州バークレーで発見された
発見ローレンス・バークレー国立研究所（1949年）
バークリウムの同位体
主な同位体[3]減衰
アイソトープ豊富半減期 （t 1/2）モード製品
245ページシンセ4.94日ε245センチメートル
α241午前
246ページシンセ1.80日β +246センチメートル
α242午前
247ページシンセ1380年α243午前
248ページシンセ>9歳[4]α244午前
249ブックシンセ327.2日β −249 cf
α午前245時
SF–
 カテゴリー: バークリウム
|参考文献

バークリウムは合成元素で、記号 Bk、原子番号97です。アクチノイド元素および超ウラン元素系列に属します。 1949年12月に発見されたローレンス・バークレー国立研究所（当時はカリフォルニア大学放射線研究所）の所在地であるカリフォルニア州バークレー市にちなんで命名されました。バークリウムは、ネプツニウム、プルトニウム、キュリウム、アメリシウムに続いて発見された5番目の超ウラン元素です。

バークリウムの主要同位体である249 Bkは、主に米国テネシー州のオークリッジ国立研究所とロシアのディミトロフグラードにある原子炉研究所において、専用の高中性子束原子炉で微量に合成されています。最も長寿命で2番目に重要な同位体である247 Bkは、 244 Cmに高エネルギーアルファ粒子を照射することで合成できます。

1967年以来、米国では1グラム強のバークリウムが生産されている。より重い超ウラン元素や超重元素の合成を主眼とした科学研究以外では、バークリウムの実用的用途はない。2009年、オークリッジ研究所で22ミリグラムのバークリウム249が250日間の照射期間中に調製され、その後さらに90日間精製された。このサンプルは、 150日間カルシウムイオンを照射した後、 2009年にロシアの合同原子核研究所で初めて新元素テネシンを合成するために使用された。これは、周期表の最も重い元素の合成に関するロシアと米国の協力の集大成であった。

バークリウムは柔らかく、銀白色の放射性金属です。バークリウム249同位体は低エネルギーのベータ粒子を放出するため、比較的安全に扱うことができます。半減期は330日で、強力な電離アルファ粒子放出体であるカリホルニウム249に崩壊します。この緩やかな変化は、元素バークリウムとその化合物の特性を研究する上で重要な考慮事項です。カリホルニウムの形成は、化学汚染だけでなく、放出されたアルファ粒子によるフリーラジカル効果や自己発熱も引き起こすからです。

特徴

物理的な

上から下へ並べられた球体の連続層: GRGBGRGB (G=緑、R=赤、B=青)
α-バークリウムの結晶構造における層序ABACを伴う二重六方最密充填（A：緑、B：青、C：赤）

バークリウムは、銀白色の放射性アクチノイド金属で、柔らかい。周期表では、アクチノイドのキュリウムの右、アクチノイドのカリホルニウムの左、ランタニドのテルビウムの下に位置し、物理的・化学的性質において多くの類似点を持つ。密度は14.78 g/cm 3で、キュリウム（13.52 g/cm 3）とカリホルニウム（15.1 g/cm 3）の中間に位置し、融点は986 °Cで、キュリウム（1340 °C）より低いが、カリホルニウム（900 °C）よりは高い。[5]バークリウムは比較的柔らかく、体積弾性率はアクチノイドの中で最も低いものの、約20 GPa（2 × 1010  Pa）。 [6]

バークリウム(III)イオンは、f電子殻における内部遷移により、652 ナノメートル（赤色光）と742ナノメートル（深赤色～近赤外線）に2つの鋭い蛍光ピークを示す。これらのピークの相対的な強度は、試料の励起パワーと温度に依存する。この発光は、例えば、バークリウムイオンをケイ酸塩ガラスに分散させた後、バークリウム酸化物またはハロゲン化物の存在下でガラスを溶融することによって観測できる。[7] [8]

70 Kから室温の間では、バークリウムは有効磁気モーメントが9.69 ボーア磁子（μ B）、キュリー温度が101 Kのキュリー・ワイス常磁性体として振舞う。この磁気モーメントは、単純な原子LS結合モデルで計算された理論値9.72 μ Bとほぼ等しい。約34 Kまで冷却すると、バークリウムは反強磁性状態に転移する。[9]標準条件下での塩酸への溶解エンタルピーは-600 kJ/molであり、これから水性Bk 3+イオンの標準生成エンタルピー（Δ f H °）は-601 kJ/molと得られる。標準電極電位Bk 3+ /Bkは-2.01 Vである。 [10]中性バークリウム原子のイオン化ポテンシャルは6.23 eVである。[11]

同素体

常温では、バークリウムは最も安定したα型をとり、これは六方対称で空間群は P6 3 /mmc、格子定数は341  pmと1107 pmである。結晶はABACの層序を持つ二重六方最密充填構造であるため、キュリウム以外のアクチノイドのα型およびα型と同型（類似構造）である。 [12]この結晶構造は圧力と温度によって変化する。室温で7GPaまで圧縮されると、αバークリウムは面心立方（fcc）対称で空間群Fm 3 mを持つβ型に変態する。この変態は体積変化なしで起こるが、エンタルピーは3.66 kJ/mol増加する。[13] 25GPaまでさらに圧縮すると、バークリウムはα-ウランに類似した斜方晶系γ-バークリウム構造に転移する。この転移に伴い、体積は12%減少し、5f電子殻における電子の非局在化が見られる。[14] 57GPaまで、それ以上の相転移は観測されない。[6] [15]

加熱すると、α-バークリウムはfcc格子（β-バークリウムとはわずかに異なる）、空間群Fm 3 m、格子定数500 pmの相に転移する。このfcc構造は、ABC配列の最密充填構造に相当する。この相は準安定であり、室温で徐々に元のα-バークリウム相に戻る。[12]相転移温度は融点に非常に近いと考えられている。[16] [17] [18]

化学薬品

すべてのアクチニド元素と同様に、バークリウムは様々な無機酸水溶液に溶解し、水素ガスを放出してバークリウム(III)の状態に変換されます。この三価の 酸化状態(+3) は、特に水溶液中で最も安定しています。 [19] [20]が、四価(+4)、[21] 五価(+5)、[22]そしておそらく二価(+2) のバークリウム化合物も知られています。二価のバークリウム塩の存在は不明で、塩化ランタン(III)と塩化ストロンチウムの混合溶融物でのみ報告されています。[23] [24]同様の挙動が、バークリウムのランタノイド類似体であるテルビウムでも観察されています。 [ 25] Bk 3+イオンの水溶液は、ほとんどの酸中で緑色です。Bk 4+イオンの色は、塩酸中では黄色、硫酸中では橙黄色です。[23] [26] [27]バークリウムは室温では酸素と急速に反応しません。これはおそらく表面に保護酸化物層が形成されるためです。しかし、溶融金属、水素、ハロゲン、カルコゲン、プニクトゲンとは反応して、様々な二元化合物を形成します。[9]

2025年に0.3mgのベルクリウムからベルクリウムを含む有機金属化合物が合成され、ベルケロセンと命名されました。 [28]

同位体

バークリウムには19の同位体と6つの核異性体（同位体の励起状態）が特徴付けられており、質量数は233から253（235と237を除く）である。[29]これらはすべて放射性である。最も長い半減期は247 Bk（1,380年）、248 Bk（ほぼ確実に300年以上）、249 Bk（327.2日）で観測されており、他の同位体は1週間未満である。最も合成しやすい同位体（原子炉中性子捕獲）はバークリウム249である。これは主に検出に不都合な柔らかいβ粒子を放出する。そのアルファ線はかなり弱い（1.45 × 10β線に対して-3 %の誤差がありますが、この同位体の検出に用いられることもあります。2番目に重要なバークリウム同位体であるバークリウム247は、ほとんどの長寿命アクチニド同位体と同様に、 β線安定でα線を放出します。 [29] [30]

発生

すべてのバークリウム同位体の半減期は、原始的バークリウムとしては短すぎる。したがって、原始的バークリウム、つまり地球形成時に地球上に存在していたバークリウムは、現在までに崩壊している。

地球上では、バークリウムは主に特定の地域に集中しており、1945年から1980年にかけて行われた大気圏内核兵器実験の現場、そしてチェルノブイリ原発事故、スリーマイル島原発事故、1968年のチューレ空軍基地B-52墜落事故といった核事故の現場にも集中しています。アメリカ合衆国初の熱核兵器実験場であるアイビー・マイク（1952年11月1日、エニウェトク環礁）の残骸を分析したところ、バークリウムを含む様々なアクチノイドが高濃度で含まれていることが明らかになりました。軍事機密のため、この結果は1956年まで公表されませんでした。[31]

原子炉は、バークリウム同位体の中でも、主にバークリウム249を生成します。貯蔵中および燃料処分前に、その大部分はベータ崩壊してカリホルニウム249になります。カリホルニウム249の半減期は351年で、原子炉で生成される他の同位体の半減期と比較して比較的長いため[32]、処分生成物には好ましくありません。

オクロの天然の原子核分裂炉には、バークリウムを含むフェルミウムまでの超ウラン元素が存在していたはずだが、当時生成された量は、はるか昔に崩壊して消滅していたはずだ。[33]

歴史

グレン・T・シーボーグ
重機と2人のオペレーターが並んで座っている白黒写真
1939年8月、カリフォルニア大学バークレー校ローレンス放射線研究所の60インチサイクロトロン

以前の核実験で微量のバークリウムが生成された可能性はあったものの、1949年12月にグレン・T・シーボーグ、アルバート・ギオルソ、スタンレー・ジェラルド・トンプソン、ケネス・ストリート・ジュニアによって初めて意図的に合成、単離、同定されました。彼らはカリフォルニア大学バークレー校の60インチサイクロトロンを使用しました。1944年にアメリシウム（元素番号95）とキュリウム（元素番号96）がほぼ同時に発見されたのと同様に、新元素バークリウムとカリホルニウム（元素番号98）はどちらも1949年から1950年にかけて生成されました。[25] [34] [35] [36] [37]

元素番号97の命名は、カリフォルニア研究グループのこれまでの伝統に従い、新たに発見されたアクチノイドと周期表でその上位に位置するランタノイド元素との類似性を示した。以前は、アメリシウムは類似元素であるユーロピウムと同様に大陸にちなんで命名され、キュリウムは科学者マリーとピエール・キュリー夫妻にちなんで、その上位のランタノイドであるガドリニウムは希土類元素の探検家ヨハン・ガドリンにちなんで命名された。したがって、バークレー研究グループによる発見報告書には、「元素番号97には、希土類鉱物が最初に発見されたスウェーデンのイッテルビーという町にちなんで名付けられた化学的相同元素であるテルビウム（原子番号65）に命名したのと同様に、バークレー市にちなんでバークリウム（記号Bk）という名前を与えることが提案される」と記されている。[35]しかし、この伝統はバークリウムで終わりを告げた。次に発見されたアクチノイドであるカリホルニウムの命名は、そのランタノイド類似体であるジスプロシウムとは関係なく、発見された場所に由来するものであったからである。[38]

バークリウム合成における最も困難な工程は、最終生成物からの分離と、標的物質に十分な量のアメリシウムの製造であった。まず、硝酸アメリシウム（ 241 Am）溶液を白金箔に塗布し、溶液を蒸発させ、残留物を焼鈍処理によって二酸化アメリシウム（AmO 2 ）に変換した。この標的に、カリフォルニア大学バークレー校ローレンス放射線研究所の60インチサイクロトロンで、35 MeVのアルファ粒子を6時間照射した。照射によって誘発された(α,2n)反応により、243 Bk同位体と2つの自由中性子が生成された。[35]

241
95午前+4
2彼→243
97バック+ 21
0n

照射後、コーティングは硝酸で溶解し、濃アンモニア水を用いて水酸化物として沈殿させた。生成物は遠心分離され、硝酸に再溶解された。未反応のアメリシウムからバークリウムを分離するために、この溶液をアンモニア水と硫酸アンモニウムの混合物に加え、大気中の酸素の存在下で加熱し、溶解したアメリシウムのすべてを酸化数+6に変換した。酸化されなかった残りのアメリシウムは、フッ化水素酸の添加によりフッ化アメリシウム(III) ( AmF 3 )として沈殿させた。この工程により、付随生成物であるキュリウムと三フッ化物の形の期待される元素97の混合物が得られた。この混合物を水酸化カリウムで処理して対応する水酸化物に変換し、遠心分離後、過塩素酸に溶解した。[35]

テルビウム対バークリウム、ガドリニウム対キュリウム、ユーロピウム対アメリシウム（上対下）の類似した溶出曲線（金属量対滴数）を示すグラフ
ランタノイド 元素であるテルビウム（Tb）、ガドリニウム（Gd）、ユーロピウム（Eu）（上のグラフ）と、それに対応するアクチノイド元素であるバークリウム（Bk）、キュリウム（Cm）、アメリシウム（Am）（下のグラフ）の類似性を示すクロマトグラフィー溶出曲線[35]

クエン酸/アンモニウム 緩衝液の存在下、弱酸性媒体（pH ≈ 3.5）中で、高温イオン交換を用いて更なる分離が行われた。当時、元素97のクロマトグラフィー分離挙動は未知であったが、テルビウムからの類推によって予測されていた。最初の結果は、溶出生成物からアルファ粒子放出の特徴が検出されなかったため、期待外れであった。特性X線と転換電子信号の探索による更なる分析の結果、最終的にベルクリウム同位体が検出されました。その質量数は、最初の報告では243と244の間で不明確でしたが[25]、後に243と確定されました[35] 。

合成と抽出

同位体の調製

バークリウムは、原子炉内でより軽いアクチノイドであるウラン（238 U）またはプルトニウム（239 Pu）に中性子を照射することで生成されます。より一般的なウラン燃料の場合、プルトニウムはまず中性子捕獲反応（いわゆる（n,γ）反応または中性子核融合）によって生成され、その後ベータ崩壊が起こります。[39]

（時間は半減期です。）

プルトニウム239は、米国テネシー州オークリッジ国立研究所の85メガワット高中性子束同位体炉（HFIR）のような、従来の原子炉の数倍にも及ぶ高中性子束を持つ原子炉によってさらに照射されます。この高中性子束によって、1個ではなく複数の中性子が関与する核融合反応が促進され、239 Puが244 Cmに、そして249 Cmに変換されます。

キュリウム249の半減期は64分と短いため、250 Cmへの変換確率は低い。代わりに、ベータ崩壊によって249 Bkに変換される。[29]

こうして生成された249 Bkは半減期が330日と長く、さらに中性子を捕獲することができます。しかし、生成物である250 Bkは半減期が3.212時間と比較的短いため、より重いバークリウム同位体を生成しません。代わりに、カリホルニウム同位体250 Cfに崩壊します。[40] [41]

247 Bkはバークリウムの最も安定した同位体であるが、その潜在的な前駆体である247 Cmがベータ崩壊を起こすのが観測されていないため、原子炉での製造は非常に困難である。 [42 ]そのため、249 Bkは最も入手しやすいバークリウムの同位体であるが、現在でも少量しか入手できず（1967年から1983年の間に米国でわずか0.66グラムしか生産されていない[43] ）、マイクログラムあたり約185ドルという高価格である。[5]これは大量に入手可能な唯一のバークリウム同位体であり、したがってその特性を広範囲に研究できる唯一のバークリウム同位体である。[44]

同位体248 Bkは、1956年にキュリウム同位体の混合物に25 MeVのα粒子を照射することで初めて得られました。245 Bkとの強い信号干渉により直接検出は困難でしたが、既に特性が判明していた崩壊生成物248 Cfの増加によって、新たな同位体の存在が証明されました。248 Bkの半減期は次のように推定されました。23 ± 5時間であったが[45] 、 1965年後半の研究では半減期が300年を超えると報告されている（これは異性体状態によるものかもしれない）。[46]同年、244 Cmにアルファ粒子を照射することでベルクリウム247が生成された。[47]

バークリウム242は1979年に235Uと11B、238Uと10B、232Thと14N、または232Thと15Nを衝突させることで合成された。電子捕獲によって242Cmに変換され、半減期は7.0 ± 1.3分。当初疑われていた同位体241 Bkの探索は失敗に終わりました。[48]その後、 241 Bkは合成されました。[49]

分離

バークリウムは固体中で容易に酸化数+4をとり、液体中ではこの状態で比較的安定しているという事実は、バークリウムを他の多くのアクチノイドから分離するのに大いに役立ちます。これらのアクチノイドは原子核合成中に比較的大量に生成され、しばしば+3状態をとります。この事実は、より複雑な分離手順を用いた初期の実験ではまだ知られていませんでした。臭素酸塩（BrO−3）、ビスマス酸塩（BiO−3）、クロム酸塩（CrO2−4およびCr 2 O2−7）、銀(I)チオレート（Ag 2 S 2 O 8）、酸化鉛(IV)（PbO 2）、オゾン（O 3）、または光化学的酸化法が用いられる。最近では、キレート剤3,4,3 -LI(1,2-HOPO)などの有機分子や生物に着想を得た[説明が必要]分子も、温和な条件下でBk(III)を酸化してBk(IV)を安定化できることが発見されている。[21]次に、イオン交換、抽出クロマトグラフィー、またはHDEHP（ビス-（2-エチルヘキシル）リン酸）、アミン、トリブチルリン酸、またはその他のさまざまな試薬を使用した液液抽出によって、ベルクリウム(IV)が抽出される。これらの手順により、ランタニドセリウム（ランタニドは照射ターゲットには存在しないが、さまざまな核分裂崩壊系列で生成される）を除くほとんどの三価アクチノイドおよびランタニドからベルクリウムが分離される。[50]

オークリッジ国立研究所で採用されたより詳細な手順は以下の通りである。まず、アクチニド混合物を塩化リチウム 試薬を用いたイオン交換処理で処理し、水酸化物として沈殿させ、ろ過後、硝酸に溶解する。次に、陽イオン交換樹脂から高圧溶出処理を行い、バークリウム相を上記のいずれかの手順で酸化・抽出する。[50]このようにして得られたバークリウム(IV)を+3の酸化状態に還元すると、他のアクチニドがほぼ含まれない溶液が得られる（ただしセリウムは含まれる）。次に、バークリウムとセリウムを別のイオン交換処理で分離する。[51]

バルク金属の準備

固体バークリウムおよびその化合物の化学的・物理的特性を明らかにするため、1952年に米国アイダホ州アルコの材料試験炉でプログラムが開始されました。その結果、8グラムのプルトニウム239標的が作製され、1958年にバリス・B・カニンガムとスタンレー・ジェラルド・トンプソンによって、この標的を6年間連続的に原子炉照射した後、初めてマクロ的な量（0.6マイクログラム）のバークリウムが生成されました。[43] [52]この照射法は当時も現在も、計量可能な量のバークリウムを生成できる唯一の方法であり、バークリウムの固体研究のほとんどはマイクログラムまたはサブマイクログラムサイズの試料を用いて行われてきました。[16] [53]

世界の主要な放射線源は、米国テネシー州オークリッジ国立研究所の85メガワット高中性子束同位体原子炉[54]と、ロシア連邦ディミトロフグラード原子炉研究所（NIIAR）のSM-2ループ原子炉[ 55]であり、どちらも超キュリウム元素（原子番号96以上）の製造に特化している。これらの施設は同様の出力と中性子束レベルを持ち、超キュリウム元素の製造能力も同等であると予想されるが[56] 、 NIIARでの生産量は公表されていない。オークリッジにおける「典型的な処理キャンペーン」では、数十グラムのキュリウムが照射され、デシグラム量のカリホルニウム、ミリグラム量のバークリウム249とアインスタイニウム、ピコグラム量のフェルミウムが生成される。[57] [58] 1967年以来、オークリッジでは合計1グラム強のバークリウム249が生成されました。[16]

最初の1.7マイクログラムのベルクリウム金属試料は、1971年にフッ化ベルクリウム(III)を1000℃のリチウム蒸気で還元することによって作製されました。フッ化物は、溶融リチウムを入れたタンタルるつぼの上にタングステン線で吊り下げられていました。その後、この方法で最大0.5ミリグラムの金属試料が得られました。[12] [59]

BkF 3 + 3 Li → Bk + 3 LiF

同様の結果はフッ化ベルクリウム(IV)でも得られている。[14]金属ベルクリウムは、酸化ベルクリウム(IV)をトリウムまたはランタンで還元することによっても生成できる。[59] [60]

化合物

酸化物

バークリウムには2種類の酸化物が知られており、バークリウムの酸化状態は+3（Bk 2 O 3）と+4（BkO 2）である。[61]酸化バークリウム(IV)は茶色の固体である[62]一方、酸化バークリウム(III)は融点が1920℃の黄緑色の固体であり[63] [62]、BkO 2を分子状水素で還元して生成される。

2 BkO 2 + H 2 → Bk 2 O 3 + H 2 O

酸化物Bk 2 O 3は1200℃に加熱すると相変化を起こし、1750℃で再び相変化を起こします。このような三相挙動はアクチノイド三二酸化物に典型的に見られます。酸化ベルクリウム(II)（BkO）は脆い灰色の固体として報告されていますが、その正確な化学組成は不明です。[64]

ハロゲン化物

ハロゲン化物では、バークリウムは+3と+4の酸化状態をとる。[65] +3の状態は、特に溶液中では最も安定であるが、四価のハロゲン化物BkF 4とCs 2 BkCl 6は固体状態でのみ知られている。[66]三価のフッ化物と塩化物におけるバークリウム原子の配位は、三頂三方柱状で、配位数は9である。三価の臭化物では、二頂三方柱状（配位数8）または八面体（配位数6）であり、 [67]ヨウ化物では八面体である。[68]

酸化
数		F塩素Br私
+4BkF 4
（黄色[68]）		Cs 2 BkCl 6
（オレンジ色[64]）
+3BkF 3
（黄色[68]）		BkCl 3
（緑[68]）Cs 2 NaBkCl 6 [69]
BkBr 3 [67] [70]
（黄緑色[68]）		BkI 3
（黄色[68]）

フッ化ベルクリウム(IV)（BkF 4）は黄緑色のイオン性固体で、四フッ化ウランまたは四フッ化ジルコニウムと同型である。[69] [71] [72]フッ化ベルクリウム(III)（BkF 3）も黄緑色の固体であるが、2つの結晶構造を持つ。低温で最も安定な相はフッ化イットリウム(III)と同型であり、350～600℃に加熱すると三フッ化ランタンの構造に変化する。[69] [71] [73]

目に見える量の塩化ベルクリウム(III)（BkCl 3）は1962年に初めて単離され、その重量はわずか30億分の1グラムでした。これは、約500℃の温度で酸化ベルクリウムを含む真空石英管に塩化水素蒸気を導入することによって調製できます。 [74]この緑色の固体の融点は600℃で、[65]塩化ウラン(III)と同型です。[75] [76]融点近くまで加熱すると、BkCl 3は斜方晶系に変化します。[77]

臭化ベルクリウム(III)には2つの形態が知られている。1つは配位6のベルクリウム、もう1つは配位8のベルクリウムである。[53]後者は安定性が低く、約350℃に加熱すると前者の相に変化する。放射性固体の重要な特性が、これらの2つの結晶形態について研究されている。すなわち、3年以上かけてX線回折法で、新鮮および熟成した249 BkBr 3サンプルの構造を調べたところ、様々な割合のベルクリウム249がカリホルニウム249にベータ崩壊した。249 BkBr 3から249 CfBr 3への変化では構造の変化は観察されなかった。しかし、 249 BkBr 3と249 CfBr 3には他の違いが認められた。例えば、後者は水素で249 CfBr 2に還元できるが、前者はできない。この結果は、249 BkBr 3と249 CfBr 3の個々のサンプル、そして両方の臭化物を含むサンプルでも再現された。[67]バークリウム中のカリホルニウムの共生は1日あたり0.22%の速度で起こり、バークリウムの特性研究の障害となっている。化学的な汚染に加えて、アルファ線放出体である249 Cfは、結晶格子の望ましくない自己損傷とそれに伴う自己発熱を引き起こす。しかし、測定を時間の関数として行い、得られた結果を外挿することで、この化学的影響を回避することができる。[66]

その他の無機化合物

BkX型のバークリウム249ニクタイドは、窒素、[78]、リン、ヒ素、アンチモンなどの元素で知られています。これらは岩塩構造 で結晶化し、これらの元素とバークリウム(III)水素化物（ BkH 3 ）または金属バークリウムを高温（約600℃）高真空下で反応させることで生成されます。[79]

硫化ベルクリウム(III)（Bk 2 S 3 ）は、酸化ベルクリウムを硫化水素と二硫化炭素の混合蒸気で1130℃で処理するか、金属ベルクリウムを元素硫黄と直接反応させることによって製造される。これらの方法では、黒褐色の結晶が得られる。[80]

ベルクリウム(III)水酸化物とベルクリウム(IV)水酸化物は、どちらも1モルの水酸化ナトリウム溶液中で安定である。リン酸ベルクリウム(III) （BkPO 4）は固体として調製されており、緑色光で励起すると強い蛍光を発する。 [81]ベルクリウム水素化物は、約250℃の温度で金属と水素ガスを反応させることによって生成される。[78]これらは非化学量論的であり、公称化学式はBkHである。
2+ x（0 < x < 1）。[80]他に、硫化水素（Bk 2 O 2 S）や硝酸塩（Bk(NO
3）
3·4時間
2O）、塩化物（BkCl
3·6時間
2O）、硫酸塩（Bk
2（それで
4）
3·12時間
2O）およびシュウ酸（Bk
2（C
2お
4）
3·4時間
2O）。[66]アルゴン雰囲気中（ BkO 2への酸化を避けるため）で約600℃でBkを熱分解する。
2（それで
4）
3·12時間
2Oは、ベルクリウム(III)オキシ硫酸塩（ Bk 2 O 2 SO 4 ）の結晶を生成する。この化合物は不活性雰囲気中で少なくとも1000℃まで熱的に安定である。[82]

有機ベルクリウム化合物

バークリウムは、3つのシクロペンタジエニル環を持つ三角形の(η 5 –C 5 H 5 ) 3 Bkメタロセン錯体を形成します。これは、約70 °Cで溶融したベリロセン( Be(C 5 H 5 ) 2 )と塩化バークリウム(III)を反応させることで合成できます。琥珀色で、密度は2.47 g/cm 3です。この錯体は少なくとも250 °Cまでの加熱に対して安定であり、約350 °Cで溶融することなく昇華します。バークリウムは放射能が高いため、この化合物は徐々に破壊されます（数週間以内）。[74] [83] (η 5 –C 5 H 5 ) 3 Bkのシクロペンタジエニル環の1つは塩素で置換され、[Bk(C 5 H 5 ) 2 Cl] 2 になります。この化合物の光吸収スペクトルは（η5 -C5H5 ） 3Bkのものと非常によく似ている。 [ 84 ]

ベルクリウムは置換シクロオクタテトラエニドと結合してアクチノセン錯体であるベルケロセンを形成する。[85]

アプリケーション

重装備の手で保持されたプラスチックピペットに入った青い液体のごく少量のサンプル
2009年にHFIRで約100万ドルの費用で製造された22ミリグラムのベルクリウム（硝酸塩として）は、 JINRでのテネシンの合成に使用されました[86]

現在、バークリウムの同位体は基礎科学研究以外では利用されていない。[16]バークリウム249は、ローレンシウム、ラザホージウム、ボーリウムなどのさらに重い超ウラン元素や超重元素を調製するための一般的な標的核種である。[87] [16]また、HFIRなどの中性子衝撃施設で生成されるより放射性の高いカリホルニウム252よりも、カリホルニウムの化学研究に使用される同位体カリホルニウム249の供給源としても有用である。[16] [88]

2009年、オークリッジ研究所において22ミリグラムのバークリウム249が250日間の照射で調製され、その後90日間精製された。この標的はロシアのドゥブナにある合同原子核研究所（JINR）のU400サイクロトロンで150日間カルシウムイオンを照射することで、最初のテネシン6原子を生成した。この合成は、1989年に開始されたJINRとローレンス・リバモア国立研究所による元素番号113から118の合成に関する露米共同研究の集大成であった。[89] [90]

核燃料サイクル

バークリウムの核分裂特性は、隣接するアクチノイドであるキュリウムやカリホルニウムとは異なり、原子炉燃料としての性能が低いことが示唆されている。具体的には、バークリウム249は、熱中性子に対する中性子捕獲断面積が710バーン、共鳴積分断面積が1200バーンと中程度に大きいが、熱中性子に対する核分裂断面積は非常に低い。そのため、熱中性子炉では、その多くがバークリウム250に変換され、すぐにカリホルニウム250に崩壊する。[91] [92] [93]原理的には、バークリウム249は高速増殖炉内で核連鎖反応を維持できる。臨界質量は192 kgと比較的高く、水や鋼鉄の反射体で低減できるが、それでもこの同位体の世界生産量を上回る。[94]

バークリウム247は熱中性子炉でも高速中性子炉でも連鎖反応を維持できるが、その製造はかなり複雑であり、そのため利用可能量は臨界質量よりもはるかに低い。臨界質量は裸球の場合約75.7kg、水反射板付きで41.2kg、鋼鉄反射板（厚さ30cm）付きで35.2kgである。[94]

健康問題

バークリウムの人体への影響についてはほとんど知られておらず、他の元素との類似性も、放射線生成物（バークリウムの場合は電子、他のほとんどのアクチノイドの場合はアルファ粒子、中性子、またはその両方）が異なるため、類推できない可能性がある。バークリウム249から放出される電子のエネルギーが低い（126 keV未満）ため、他の崩壊過程との信号干渉により検出が困難であるが、この同位体は他のアクチノイドと比較して人体に対して比較的無害である。しかし、バークリウム249はわずか330日の半減期で強いアルファ線放出元素であるカリホルニウム249に変化する。カリホルニウム249は非常に危険であり、専用の実験室のグローブボックス内で取り扱わなければならない。[95]

入手可能なバークリウムの毒性データのほとんどは、動物実験に由来する。ラットが摂取した場合、血流に入るバークリウムは約0.01%に過ぎない。そこから約65%は骨に入り、約50年間そこに留まる。[ラットは本当に50年生きるのか？ ] 25%は肺に入り（生物学的半減期は約20年）、0.035%は精巣に、0.01%は卵巣に入り、そこでバークリウムは永久に留まる。残りの約10%は排泄される。[96]これらの臓器すべてにおいて、バークリウムは癌を促進する可能性があり、骨格においては、その放射線が赤血球を損傷する可能性がある。人体の骨格におけるバークリウム249の最大許容量は0.4 ナノグラムである。[5] [97]

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