準粒子干渉イメージング

準粒子干渉（QPI）イメージングは​​、凝縮物質物理学において用いられる手法であり、走査トンネル顕微鏡を用いて物質の電子構造を画像化し、実空間における状態密度の画像化から運動量空間の電子構造に関する情報を推測することを可能にする。走査トンネル顕微鏡では、非常に鋭い金属の探針を試料から数オングストローム以内に近づける。両者の間に電圧を印加し、探針が十分に近づくと、両者の間のトンネル電流を測定し、例えば表面の原子レベルで分解された画像を記録するために用いることができる。探針の位置を一定に保ち、バイアス電圧を変化させることで、トンネルスペクトルを取得することができる。 ${\displaystyle I(\mathbf {r} ,V)}$ ${\displaystyle V}$

走査トンネル顕微鏡法と分光法を用いた完全な結晶では、並進不変性により結晶表面の各点で同一のトンネルスペクトルを示すが、欠陥が存在すると、状態密度は空間依存性を獲得し、物質中の電子の特性波長を反映した変調パターンを示す。これらの空間変調は実質的にフリーデル振動であるが、フリーデル振動は状態密度ではなく電荷密度の変調を記述する点が異なる。

準粒子干渉イメージングは​​、様々な量子物質や低エネルギー電子構造の研究に応用されてきました。角度分解光電子分光法（ARPES）は、物質の電子構造をより直接的に研究する手法ですが、QPIはエネルギー分解能が実験温度によってのみ制限される点でARPESとは異なります。QPIは、占有状態と非占有状態の両方を同じ測定で測定し、磁場中でも測定可能です。

歴史

準粒子干渉は、1993年にマイク・クロミー^{[ 1 ]}と長谷川幸雄^{[ 2 ]}の2つの論文で初めて報告され、それぞれCu(111)とAu(111)の表面状態における量子干渉による定在波パターンを示しました。貴金属(111)表面は、方向性のあるバルクバンドギャップ内に存在する準自由2次元電子状態である表面状態を示します。その後、これらの研究は原子操作によって構築された共振器構造に拡張されました。^{[ 3 ]}干渉パターンは散乱理論によって記述されました。^{[ 4 ]}その後、 JC シーマス・デイビスとJE ホフマン はQPIを用いて、高温超伝導銅酸化物における超伝導ギャップの構造を解明しました。^{[ 5 ]}それ以来、QPIは、重いフェルミオン材料から高温超伝導体、鉄系超伝導体、グラフェン、トポロジカル絶縁体に至るまで、多くの複雑な材料（しばしば「量子材料」と呼ばれる）に適用されてきました。^{[ 6 ] [ 7 ]}

実験技術

準粒子干渉は、局所状態密度を空間的にマッピングすることによって測定される。電子トンネル効果に関するバーディーン理論^{[ 8 ]}によれば、走査トンネル分光法によって記録されるバイアス電圧と位置の関数としての微分コンダクタンス（導出についてはそちらを参照）は状態密度に比例することが示される。すなわち、 ${\displaystyle V}$ ${\displaystyle \mathbf {r} }$ ${\displaystyle \rho (\mathbf {r} ,eV)}$

${\displaystyle g(\mathbf {r} ,V)={\frac {\mathrm {d} I}{\mathrm {d} V}}(\mathbf {r} ,V)\sim \rho (\mathbf {r} ,eV),}$

ここで、は探針と試料間のトンネル電流です。この式は、探針の状態密度が特徴を持たず、低温・低エネルギー極限にあると仮定した場合に有効です。トンネル接合は対称であるため、微分コンダクタンスは探針と試料の状態密度の畳み込みとなることに注意することが重要です。 ${\displaystyle I(\mathbf {r} ,V)}$ ${\displaystyle g(V,\mathbf {r} )}$

微分コンダクタンスは、通常、ロックイン技術を用いて測定されます。この技術では、バイアス電圧を小さな追加成分で変調し、同じ周波数で電流の応答を検出するか、電流を電圧の関数として数値微分します。局所状態密度の空間マップを取得するには、閉フィードバックループ条件（フィードバックループのカットオフ周波数よりも高い周波数で動作するロックインアンプを使用）で微分コンダクタンスをマッピングします。つまり、トポグラフィックイメージを記録しながらマッピングするか、等間隔のグリッド上で一連のトンネルスペクトルを取得し、スペクトルを記録する前に各ポイントでフィードバックループを回転させます（「電流イメージングトンネル分光法」（CITS）マップと呼ばれることもあります。走査トンネル分光法を参照）。これらの分光マップの取得は通常、数時間から数日かかるため、時間がかかります。QPIマップは通常、のフーリエ変換から解析されます。つまり、^{[ 9 ]} ${\displaystyle g(\mathbf {r} ,V)}$ ${\displaystyle V}$ ${\displaystyle V_{\mathrm {ac} }=V_{0}\sin(\omega t)}$ ${\displaystyle \omega }$ ${\displaystyle I(\mathbf {r} ,V)}$ ${\displaystyle g(\mathbf {r} ,V)}$ ${\displaystyle {\tilde {g}}(\mathbf {q} ,V)={\cal {F}}(g(\mathbf {r} ,V))}$

サンプルの準備

QPIの測定には、原子レベルで清浄で平坦な表面が必要です。これは通常、バルク結晶の劈開、または単結晶表面のスパッタリングとアニールによって作製されます。スパッタリングとアニールは、超高真空中で貴金属の表面を洗浄するための標準的な手法ですが、複数の元素からなる化合物では選択的なスパッタリングが起こるため、複雑な材料には適さないことがよくあります。サンプルの劈開は、自然な劈開面を持つ異方性材料、例えばグラファイト、銅酸化物などの特定の高温超伝導体、そして多くの鉄系超伝導体において、より効果的に機能します。

セットポイント効果

QPIマップは、一定の高さにおける状態密度（ ）とは一致しません。これは、通常、先端-試料間距離がフィードバックループによって各点で新たに調整されるためです。結果として、個々のスペクトルは通常、局所的な状態密度（ ）に比例しますが、比例係数は位置に依存します。この設定点効果により、非分散的な特徴が生じ、密度波秩序の証拠と誤って解釈される可能性があります。^{[ 10 ] [ 11 ]} ${\displaystyle g(\mathbf {r} ,V)}$ ${\displaystyle \rho (\mathbf {r} ,eV)}$ ${\displaystyle g(\mathbf {r} ,V)=C(\mathbf {r} )\rho (\mathbf {r} ,eV)}$ ${\displaystyle C(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle {\tilde {g}}(\mathbf {q} ,V)}$

モデリング

直感的な絵

準粒子干渉の直感的な説明は、位置 にある 1 次元サンプルにチップから注入される準粒子を状態、つまり、先端の位置から原点 ( ) の欠陥まで波数ベクトル とともに移動し、次に波数ベクトル(とは定数、準粒子状態の波動関数)とともに先端の位置に戻ることを考えれば得られます。この状態に関連付けられた確率密度 (=状態密度) は です。最後の項 は、準粒子干渉の起源となる量子干渉項です。波数ベクトルは QPI に関連付けられた支配的な散乱ベクトルであり、ここで状態密度で検出される波長が準粒子の波動関数の波長の半分であることを示しています。 ${\displaystyle x}$ ${\displaystyle \Psi (x)=Ae^{ikx}+Be^{-ikx}}$ ${\displaystyle k}$ ${\displaystyle x}$ ${\displaystyle x=0}$ ${\displaystyle -k}$ ${\displaystyle A}$ ${\displaystyle B}$ ${\displaystyle \Psi (x)}$ ${\displaystyle |\Psi (x)|^{2}=A^{2}+B^{2}+2AB\cos(2kx)}$ ${\displaystyle 2AB\cos(2kx)}$ ${\displaystyle q=2k}$

状態の結合密度

準粒子干渉に関する初期の記述では、信号は結合状態密度のみに基づいて解釈されていた。つまり、与えられた波数ベクトルにおける大きなQPI信号は、大きな結合状態密度 の結果である。ここで、はスペクトル関数、準粒子状態の運動量、そのエネルギー、および散乱ベクトルである。この記述では、散乱体の特性、関与するバンドの軌道とスピンの特性、そしてトンネル行列要素は無視されている。系のスペクトル関数が既知である場合（例えば、ARPES測定から、あるいは光遷移の選択則を因数分解または無視できる場合）、結合状態密度はスペクトル関数の自己相関から直接得ることができる。 ^{[ 12 ]} ${\displaystyle \mathbf {q} }$ ${\displaystyle A(\mathbf {k} ,E)\cdot A(\mathbf {k} -\mathbf {q} ,E)}$ ${\displaystyle A(\mathbf {k} ,E)}$ ${\displaystyle \mathbf {k} }$ ${\displaystyle E}$ ${\displaystyle \mathbf {q} }$ ${\displaystyle A(\mathbf {k} ,E)}$

${\displaystyle {\tilde {g}}(\mathbf {q} ,V)=\int _{\mathrm {BZ} }A(\mathbf {k} ,eV)A(\mathbf {k} -\mathbf {q} ,eV)\mathrm {d} \mathbf {k} ,}$

ここで、積分はブリルアンゾーン（BZ）、バイアス電圧、そして電子の素電荷（したがって電子のエネルギー）について行われます。この説明では、支配的な信号は、高密度状態点を結ぶ散乱ベクトル、またはフェルミ面の平行部分から発生します（図を参照）。 ${\displaystyle V}$ ${\displaystyle e}$ ${\displaystyle eV}$ ${\displaystyle \mathbf {q} }$

calcQPIを用いて計算された、単純な最近傍タイトバインディングモデルのスペクトル関数Aと準粒子干渉B。青い矢印は、Aの定常エネルギー等高線のネスティングベクトルに対応する、Bの主要な散乱ベクトルを示している。

T行列形式

準粒子干渉のより厳密な記述は散乱理論を用いるものであり、^{[ 4 ]}では、摂動を受けていないホストにおける準粒子の伝播は、摂動を受けていないホストの グリーン関数によって記述される。 ${\displaystyle G_{0}}$

${\displaystyle G_{0}(\mathbf {k} ,\omega )={\frac {1}{\omega -\epsilon _{\mathbf {k} }+i\eta }},}$

ここで、 は運動量 を持つ準粒子のエネルギー、はグリーン関数が得られるエネルギー、そしてグリーン関数を正規化するための微小項である。これらのエネルギーは、典型的にはタイトバインディングモデルから得られる。 ${\displaystyle \epsilon _{\mathbf {k} }}$ ${\displaystyle \mathbf {k} }$ ${\displaystyle \omega }$ ${\displaystyle \eta }$ ${\displaystyle \epsilon _{\mathbf {k} }}$

欠陥が存在する場合のホストの完全なグリーン関数 は、散乱理論から得ることができる。簡単のため、ここでは原点、すなわち に欠陥があり、そのポテンシャル があると仮定する。完全なグリーン関数は、クリーンなホストのグリーン関数から を実空間に フーリエ変換することにより、次のように得られる。 ${\displaystyle G(\mathbf {R} ,\mathbf {R} ,\omega )}$ ${\displaystyle \mathbf {R} _{\mathrm {d} }=(0,0)}$ ${\displaystyle V=V_{0}\mathbb {1} }$ ${\displaystyle G_{0}}$

${\displaystyle G(\mathbf {R} ,\mathbf {R} ,\omega )=G_{0}(\mathbf {R} ,\mathbf {R} ,\omega )+G_{0}(\mathbf {R} ,0,\omega )VG(0,\mathbf {R} ,\omega ).}$

これは再帰式であり（ は式の右辺と左辺に現れるため）、無限級数となる。等比級数を用いてと書くと、次のようになる 。 ${\displaystyle G(\mathbf {R} ,\mathbf {R} ^{\prime },\omega )}$ ${\displaystyle T={\frac {V}{\mathbb {1} -V\sum _{\mathbf {k} }G_{0}(\mathbf {k} ,\omega )}}}$

${\displaystyle G(\mathbf {R} ,\mathbf {R} ,\omega )=G_{0}(\mathbf {R} ,\mathbf {R} ,\omega )+G_{0}(\mathbf {R} ,0,\omega )T(\omega )G_{0}(0,\mathbf {R} ,\omega ).}$

この式から、格子位置における局所状態密度は次のように簡単に計算できる。 ${\displaystyle \mathbf {R} }$

${\displaystyle \rho (\mathbf {R} ,\omega )=-{\frac {1}{\pi }}\mathrm {Im} (\mathrm {Tr} (G(\mathbf {R} ,\mathbf {R} ,\omega ))}$。

Continuum QPI計算

前節で述べたT行列形式には、2つの大きな欠点がある。A は格子ベクトルに対してのみ定義されているため、単位セルあたりの局所状態密度は1つの値しか得られない。B サンプル内の波動関数と先端波動関数の重なりが考慮されていない。格子グリーン関数計算におけるこれらの制限は、連続体グリーン関数を用いることで解決できる。^{[ 13 ] [ 14 ]}格子グリーン関数の軌道基底から連続体実空間基底への 基底変換は、以下を用いて行われる。 ${\displaystyle \rho (\mathbf {R} ,\omega )}$ ${\displaystyle \mathbf {R} }$ ${\displaystyle G(\mathbf {R} ,\mathbf {R} ,\omega )}$

${\displaystyle G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} ,\omega )=\sum _{\mathbf {R} ,\mathbf {R} ^{\prime },\mu ,\nu }G_{\mathbf {R} ,\mathbf {R} ^{\prime }}^{\mu \nu }w_{\mathbf {R} \mu }(\mathbf {r} )w_{\mathbf {R} ^{\prime }\nu }(\mathbf {r} ^{\prime }).}$

ここで、は実空間における連続ベクトルとなり、は軌道インデックス、は波動関数と先端の重なりを記述するワニエ関数である。連続体グリーン関数から、連続体局所状態密度は ${\displaystyle \mathbf {r} }$ ${\displaystyle \mu }$ ${\displaystyle \nu }$ ${\displaystyle w_{\mathbf {R} \mu }(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} ,\omega )}$

${\displaystyle \rho (\mathbf {r} ,\omega )=-{\frac {1}{\pi }}\mathrm {Im} G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} ,\omega )}$

は、実空間における連続的な位置の関数として計算できる。CalcQPI ^{[ 15 ]}のようなオープンソースソフトウェアパッケージが存在し、これらの計算を行うことができる。^{[ 16 ]} ${\displaystyle \mathbf {r} }$

密度汎関数理論

準粒子干渉は密度汎関数理論計算からも完全に得ることができ、計算に欠陥を導入して完全な散乱パターンを計算する。^{[ 17 ]}

アプリケーション

グラフェン

グラフェンの電子構造におけるディラックコーンは後方散乱を抑制し、その結果、原子ピークの周囲に特異な半月形の散乱パターンが生じる。^{[ 18 ]}これは、QPIが電子状態のベリー位相（ひいては量子幾何テンソル）に関する情報も含んでいることを示す。後方散乱の抑制はトポロジカル絶縁体でも同様に観察されており、スピン選択則によるものである。^{[ 19 ]}

高温超伝導体

QPI は銅酸化物高温超伝導体に適用されている。これらは準 2 次元の電子構造を示し、層状結晶構造のため典型的には明確に定義された劈開面を持つ。特に単結晶 Bi ₂ Sr ₂ CaCu ₂ O _8+δの表面では、準粒子干渉が画像化され^{[ 5 ]}、ボゴリュボフ準粒子^{[ 20 ]} 、すなわち超伝導対の存在によって修正された準粒子の観点から解釈された。これらのボゴリュボフ準粒子の干渉を測定することにより、Bi ₂ Sr ₂ CaCu ₂ O _{8+δの超伝導ギャップを約}^{[ 5 ]}のエネルギー分解能でマッピングし、- 波ギャップと一致する動作を示すことが可能になった。この場合の準粒子干渉パターンは、いわゆる「オクテットモデル」によって捉えられ、ブリルアンゾーンにおける高密度状態を示す8つの点を結ぶ支配的な散乱ベクトルとして記述される。^{[ 5 ]}さらに、ボゴリュボフ準粒子の散乱位相には異なるコヒーレンス因子が関与するため、これらの位相を測定することで秩序パラメータの符号構造に関する情報が得られ、銅酸化物の場合の-波対称性が確認される。^{[ 21 ]}銅酸化物超伝導体は、連続体グリーン関数計算が適用された最初の物質の一つである。この計算は、これらの物質の欠陥束縛状態と準粒子干渉を記述するために使用されてきた。^{[ 14 ]} ${\displaystyle 1\mathrm {meV} }$ ${\displaystyle d}$ ${\displaystyle d}$

鉄系超伝導体

鉄系超伝導体、すなわち鉄ニクタイドおよびカルコゲニドは、典型的には自然劈開面を有するため、STM測定に適した試料となる。準粒子干渉法によって、 FeSe _0.4 Te _0.6の場合の超伝導ギャップのπ波対称性^{[ 22 ]}と、LiFeAsの超伝導ギャップの異方性^{[ 23 ]が確認されている。} ${\displaystyle s^{\pm }}$

重いフェルミオン物質

QPIが適用された最初の重いフェルミオン物質はURu ₂ Si ₂であり、混成ギャップによる重いバンドの形成が観測された。^{[ 24 ] [ 25 ]}

その後の重いフェルミオン超伝導体CeCoIn5_の研究では、超伝導秩序パラメータの対称性に関する情報も得られましたが^{[ 26 ] [ 27 ]}、銅酸化物超伝導体や鉄系超伝導体で達成されたような超伝導ギャップの運動量空間構造の完全なマッピングは得られませんでした。

QPIは電子構造の2次元投影のみを画像化するが、これらの物質の電子構造は3次元であるため、QPIの特徴は通常比較的広いままである。^{[ 28 ]}

ルテニウム酸ストロンチウム

ルテニウム酸ストロンチウムはペロブスカイト結晶構造をとり、 Sr _{n +1} Ru _n O _{3 n +1}の組成を持つラドルズデン・ポッパー系列の化合物を形成する。結晶構造は銅酸塩高温超伝導体の結晶構造と密接に関連している。このため、n =1 元素のSr ₂ RuO ₄ ^{[ 29 ]}における超伝導の発見は、この物質の超伝導を理解することで高温超伝導の起源を解明できるかもしれないという期待から、大きな関心を集めた。その後まもなく、これは三重項超伝導体でもあると示唆されたが^{[ 30 ]} 、最近になってこの主張は反証された。^{[ 31 ]}この物質は明確に定義された劈開面と表面を示す。常伝導状態では、QPI は ARPES で見られるものと一致する電子分散を示し、電子相関の強い特徴を伴う。^{[ 32 ]}清浄表面は超伝導を抑制するような表面再構成^{[ 33 ]を示し、 [ 34 ] [ 35 ] [ 36 ]}清浄表面で超伝導ギャップが検出できることを示唆する報告は1件のみである。^{[ 37 ]} _{Sr 2} RuO ₄の表面から得られた光電子放出^{[ 38 ]}およびQPIデータ^{[ 36 ]}により、2つの手法間および電子構造計算間の電子構造の詳細な比較が可能になり、実験手法間の一致は数meV以内であり、^{[ 39 ]} QPIモデリングの検証が行われている。低エネルギーの電子構造は、フェルミエネルギー付近に 複数のファン・ホーベ特異点を示すことがわかっている。

参照

方法:

• 走査トンネル顕微鏡
• 走査トンネル分光法
• 角度分解光電子分光法

材料:

• グラフェン
• トポロジカル絶縁体
• 高温超伝導体
• 鉄系超伝導体
• 重いフェルミオン物質

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