核変換

水素から重水素、ヘリウム 3、通常のヘリウム 4が形成される陽子-陽子鎖の図。

核変換とは、ある化学元素または同位体が別の化学元素に転換することです。[ 1 ]核変換は、原子核内の陽子または中性子の数が変化するあらゆるプロセスで発生します。

変換は、核反応（外部の粒子が原子核と反応する）または放射性崩壊（外部の原因を必要としない）によって達成できます。

過去に恒星内元素合成による自然元素変換によって、現存する宇宙に存在する最も重い化学元素の大部分が作られ、現在も続いています。この変換は、ヘリウム、酸素、炭素など、宇宙で最も一般的な元素の大部分を生み出しています。ほとんどの恒星は水素とヘリウムの核融合反応によって元素変換を行っていますが、はるかに大きな恒星は進化の後期において、 鉄に至るまでのより重い元素を核融合させる能力も持っています。

金や鉛など、鉄より重い元素は、超新星爆発で自然に起こる元素転換によって生成されます。錬金術の目的の一つである、卑な物質を金に変えるという行為は、化学的手段では不可能ですが、物理的手段では可能であることが現在では分かっています。恒星が重い元素の核融合を始めると、核融合反応ごとに放出されるエネルギーは大幅に減少します。この現象は、エネルギーを消費する吸熱反応によって鉄が生成されるまで続きます。このような条件下では、それより重い元素は生成されません。

現在観測可能な自然核変換の一つは、自然界に存在する特定の放射性元素が、アルファ崩壊やベータ崩壊といった核変換を引き起こす過程によって自発的に崩壊することです。一例として、カリウム40からアルゴン40への自然崩壊が挙げられます。アルゴン40は空気中のアルゴンの大部分を形成します。また、地球上では、宇宙線による元素の衝突（例えば、炭素14の形成）や、時折、天然の中性子衝突（例えば、天然の原子核分裂炉を参照）など、天然の核反応の様々なメカニズムによる自然核変換も発生します。

人工的な核変換は、元素の核構造を変化させるのに十分なエネルギーを持つ機械で発生することがあります。このような機械には、粒子加速器やトカマク炉などがあります。従来の核分裂発電炉でも、機械の電力ではなく、人工的に作り出した核分裂連鎖反応によって生成された中性子に元素をさらすことで、人工的な核変換が起こります。例えば、ウラン原子に低速中性子が当たると、核分裂が起こります。これにより、平均して3個の中性子と大量のエネルギーが放出されます。放出された中性子は、利用可能なウランがすべて使い果たされるまで、他のウラン原子の核分裂を引き起こします。これを連鎖反応と呼びます。

人工的な核変換は、放射性廃棄物の量と危険性を減らす可能性のあるメカニズムとして考えられてきた。[ 2 ]

歴史

錬金術

元素変換という用語は錬金術に遡る。錬金術師は、卑金属を金に変えるクリソポエイアが可能な賢者の石を追い求めた。 [ 3 ]錬金術師はクリソポエイアを神秘的または宗教的なプロセスの比喩として理解することが多かったが、一部の実践者は文字通りの解釈を採用し、物理的実験によって金を作ろうとした。金属元素変換の不可能性は中世以来、錬金術師、哲学者、科学者の間で議論されてきた。疑似錬金術的元素変換は禁止され[ 4 ]、14世紀以降には公に嘲笑された。ミヒャエル・マイヤーやハインリヒ・クンラートなどの錬金術師は、金製造に関する虚偽の主張を暴露する小冊子を書いた。1720年代までには、物質を金に物理的に変換することを追求する立派な人物はもはや存在しなかった。[ 5 ] 18世紀、アントワーヌ・ラボアジエは錬金術の元素説を近代化学元素説に置き換え、ジョン・ドルトンは錬金術の粒子説から原子の概念をさらに発展させ、様々な化学過程を説明しました。原子の崩壊は、錬金術師が達成できるよりもはるかに大きなエネルギーを伴う、独特の過程です。

現代物理学

現代物理学において、この現象が初めて意識的に応用されたのは、1901年にフレデリック・ソディがアーネスト・ラザフォードと共に放射性トリウムがラジウムに変化する現象を発見した時でした。ソディは後にこう回想しています。「ラザフォード、これは元素変換だ！」ラザフォードは「頼むからソディ、元素変換なんて呼ばないでくれ。錬金術師として首をはねられるぞ」と言い返しました。[ 6 ]ラザフォードとソディは、アルファ崩壊型の放射性崩壊の一部として、自然元素変換を観察していました。

窒素から酸素への変換

最初の人工核変換は1925年に、ラザフォードの下で研究していたパトリック・ブラケットによって達成されました。アルファ粒子を窒素に照射し、14 N + α → 17 O + pの反応で窒素を酸素に変換しました。[ 7 ]ラザフォードは1919年にアルファ衝撃実験で陽子（彼はそれを水素原子と呼んだ）が放出されることを示していましたが、残留核についての情報はありませんでした。1921年から1924年にかけてのブラケットの実験は、人工的な核変換反応の最初の実験的証拠となりました。ブラケットは、基礎となる統合プロセスと残留核の正体を正しく特定しました。

1932年、ラザフォードの同僚であるジョン・コッククロフトとアーネスト・ウォルトンは、人工的に加速させた陽子をリチウム7に照射し、原子核を2つのアルファ粒子に分裂させることで、完全に人工的な核反応と核変換を達成しました。この偉業は「原子の分裂」として広く知られていますが、これは1938年にオットー・ハーン、リーゼ・マイトナー、そして彼らの助手フリッツ・シュトラスマンが重元素で発見した現代の核分裂反応とは異なります。[ 8 ] 1941年、ルビー・シェア、ケネス・ベインブリッジ、ハーバート・ローレンス・アンダーソンは、水銀から金への核変換を報告しました。[ 9 ]

20世紀後半には、恒星内部での元素の転換が解明され、宇宙における重元素の相対的な存在比が説明されるようになった。ビッグバンやその他の宇宙線プロセスで生成された最初の5元素を除き、ホウ素より重い元素はすべて恒星内元素合成によって説明されるようになった。1957年の論文『恒星内元素合成』[ 10 ] において、ウィリアム・アルフレッド・ファウラー、マーガレット・バービッジ、ジェフリー・バービッジ、フレッド・ホイルは、最も軽い化学元素を除くほぼすべての元素の存在比が恒星内元素合成プロセスによって説明できることを説明した。

他の元素を金に変換する

錬金術の伝統は、「卑金属」である鉛を金に変えることを目指してきました。核変換として、金を鉛に変えるのに必要なエネルギーははるかに少なくて済みます。例えば、金を原子炉内に十分長い時間放置すれば、中性子捕獲とベータ崩壊によってこれが起こるでしょう。1980年、グレン・シーボーグ、K・アレクレット、そしてローレンス・バークレー国立研究所のベバトロンのチームは、ビスマスから微量の金を、純エネルギー損失なしで生成することに成功しました。[ 11 ] [ 12 ]

2002年と2004年に、CERNのスーパープロトンシンクロトロンの科学者たちは、鉛の原子核を意図的にニアミス衝突させ、その際に生じる誘導光子放出から微量の金の原子核が生成されたと報告した。[ 13 ] [ 14 ] 2022年に、CERNのISOLDEチームは、ウラン標的への陽子照射から18個の金の原子核が生成されたと報告した。[ 15 ] 2025年に、CERNのALICE実験チームは、過去10年間にわたり、大型ハドロン衝突型加速器を使用して、2002年のSPSメカニズムをより高いエネルギーで再現したと発表した。3回の実験で合計約2600億個の金の原子核が生成され、その質量は約90ピコグラムと微量であった。[ 16 ] [ 17 ]

宇宙における変容

ビッグバンは、宇宙における水素（すべての重水素を含む）とヘリウムの起源と考えられています。水素とヘリウムは合わせて宇宙の通常の物質の質量の98%を占め、残りの2%がその他すべての物質を構成しています。ビッグバンでは、少量のリチウム、ベリリウム、そしておそらくホウ素も生成されました。その後、宇宙線破砕という自然の核反応によって、さらに多くのリチウム、ベリリウム、ホウ素が生成されました。

恒星内元素合成は、炭素からウランに至るまで、宇宙で安定同位体や原始核種として自然発生する他のすべての元素の原因です。これらはビッグバン後の星形成期に起こりました。炭素から鉄までのより軽い元素は星の中で形成され、漸近巨星分枝（AGB）星によって宇宙空間に放出されました。AGB星は赤色巨星の一種で、炭素からニッケル、鉄までの元素を含む外層大気を「噴き出す」性質を持っています。質量数が64を超える核種は、主に超新星爆発や中性子星合体における中性子捕獲過程（s過程とr過程）によって生成されます。

太陽系は、現在から約46億年前、多数の恒星によって形成された塵粒子中に重元素を含む水素とヘリウムの雲から凝縮して形成されたと考えられています。これらの塵粒子には、宇宙史の初期における元素転換によって形成された重元素が含まれていました。

こうした恒星内部での自然な元素変換のプロセスは、私たちの銀河系内外の銀河系で今も続いています。恒星は水素とヘリウムを融合させてどんどん重い元素（鉄まで）に変え、エネルギーを生成します。たとえば、SN 1987Aなどの超新星の観測された光度曲線は、これらの星が大量の（地球の質量に匹敵する）放射性ニッケルとコバルトを宇宙空間に放出していることを示しています。しかし、この物質のほとんどは地球に到達しません。現在地球上で行われている自然な元素変換のほとんどは、宇宙線（炭素 14の生成など）と、太陽系の初期形成時に残された放射性始原核種（カリウム 40、ウラン、トリウムなど）の放射性崩壊、およびこれらの核種の生成物（ラジウム、ラドン、ポロニウムなど）の 崩壊連鎖によって行われています。

核廃棄物の人工変換

概要

プルトニウム同位体（軽水炉の使用済み核燃料中に約 1wt% 含まれる）やマイナーアクチニド（MA、すなわちネプツニウム、アメリシウム、キュリウム）（それぞれ軽水炉の使用済み核燃料中に約0.1wt %含まれる）などの超ウラン元素（アクチニドからアクチニウムを除いたウラン）の核変換は、放射性廃棄物に含まれる長寿命同位体の割合を減らすことで、放射性廃棄物の管理に伴ういくつかの問題の解決に役立つ可能性があります。（これは、高レベル放射性廃棄物の深地層処分場の必要性を排除するものではありません。）原子炉内で高速中性子に照射されると、これらの同位体は核分裂を起こし、元のアクチニド同位体を破壊して、放射性および非放射性の核分裂生成物のスペクトルを生成します。

アクチニドを含むセラミックターゲットは、中性子を照射することで核変換反応を誘発し、最も除去困難な長寿命種を除去することができる。これらのターゲットは、(Am,Zr)N、(Am,Y)N、(Zr,Cm)O 2、(Zr,Cm,Am)O 2、(Zr,Am,Y)O 2などのアクチニド含有固溶体、あるいはAmO 2、NpO 2、NpN、AmNなどのアクチニド相とMgO、MgAl 2 O 4、(Zr,Y)O 2、TiN、ZrNなどの不活性相を混合したものから構成される。非放射性不活性相の役割は、主に中性子照射下でターゲットに安定した機械的挙動を与えることである。[ 18 ]

しかし、この P&T (分割と変換) 戦略には問題があります。

  • この方法は、核変換を行う前に長寿命の核分裂生成物同位体を分離する必要があるという、費用がかかり面倒な作業によって制限されている。
  • 核廃棄物であるセシウム 137を含む一部の長寿命核分裂生成物は、中性子断面積が小さく、その結果として捕獲率が低いため、効果的な核変換を起こすのに十分な中性子を捕獲することができません。

東京工業大学の千葉聡氏が主導する新たな研究（「高速スペクトル炉を用いた核変換による長寿命核分裂生成物の低減法」[ 19 ] ）は、高速スペクトル炉において、同位体分離を必要とせずに長寿命核分裂生成物の効率的な核変換が可能であることを示しています。これは、イットリウム重水素化物減速材を追加することで実現できます。[ 20 ]

原子炉の種類

例えば、プルトニウムは混合酸化物燃料に再処理し、標準的な原子炉で核変換することができる。しかし、これは使用済みMOX燃料中のプルトニウム240の蓄積によって制限される。プルトニウム240は、特に核分裂性プルトニウム241への核変換は起こるが、プルトニウム239による中性子捕獲によるプルトニウム240の生成率よりも低い）、熱中性子による核分裂性もない。フランスのように核燃料の再処理を大規模に行っている国でさえ、通常、使用済みMOX燃料中のプルトニウムを再利用することはない。より重い元素は高速炉で核変換できるが、カルロ・ルビアによって考案された、エネルギー増幅器とも呼ばれる亜臨界炉の方がおそらくより効果的だろう。核融合中性子源も高速炉に適していると提案されている。[ 21 ] [ 22 ] [ 23 ]

燃料の種類

サイクル開始時にプルトニウムを初期組成に組み込み、サイクル終了時にはプルトニウムの含有量が減少する燃料がいくつかあります。サイクル中、プルトニウムは原子炉で燃焼し、発電することができます。このプロセスは、発電の観点から興味深いだけでなく、兵器開発計画で余剰となる兵器級プルトニウムや使用済み核燃料の再処理で生じるプルトニウムを消費できるという点でも興味深いものです。

混合酸化物燃料もその一つです。プルトニウムとウランの酸化物を混合した燃料は、軽水炉で主に使用されている低濃縮ウラン燃料の代替となります。混合酸化物燃料にはウランが含まれているため、プルトニウムは燃焼しますが、ウラン238の放射線捕獲とそれに続く2回のベータマイナス崩壊によって第二世代プルトニウムが生成されます。

プルトニウムとトリウムを含む燃料も選択肢の一つです。これらの燃料では、プルトニウムの核分裂で放出された中性子がトリウム232に捕獲されます。この放射捕獲後、トリウム232はトリウム233になり、これが2回のベータ崩壊を起こして核分裂性同位体であるウラン233が生成されます。トリウム232の放射捕獲断面積はウラン238の3倍以上であるため、ウラン238よりも高い割合で核分裂性燃料に変換されます。燃料中にウランが含まれていないため、第二世代プルトニウムは生成されず、燃焼されるプルトニウムの量は混合酸化物燃料よりも多くなります。ただし、核分裂性のウラン233は使用済み核燃料中に存在します。プルトニウム-トリウム燃料には兵器級プルトニウムと原子炉級プルトニウムが使用可能であり、兵器級プルトニウムではプルトニウム239の量が大幅に減少します。

長寿命核分裂生成物

長寿命核分裂生成物
核種 t 1 ⁄ 2収率質問[ a 1 ]βγ
（ま）（％）[ a 2 ]（keV）
99テクネチウム0.2116.1385294 β
126スン0.230.10844050 [ a 3 ]β γ
79セ0.330.0447151 β
135セシウム1.336.9110 [ a 4 ]269 β
93 Zr1.615.457591 βγ
107パド6.51.249933 β
129私16.10.8410194 βγ
  1. ^崩壊エネルギーはβ、ニュートリノ、 γ（存在する場合）の間で分割されます。
  2. ^ 235 Uの熱中性子核分裂65回と239 Puの熱中性子核分裂35回あたり。
  3. ^崩壊エネルギーは 380 keV ですが、その崩壊生成物である126 Sb の崩壊エネルギーは 3.67 MeV です。
  4. ^熱中性子炉では、その前身である135 Xeが中性子を容易に吸収するため、低くなります。

一部の放射性核分裂生成物は、核変換によって短寿命の放射性同位元素に変換される。半減期が1年以上の全ての核分裂生成物の核変換はグルノーブルで研究されており、[ 24 ]様々な結果が得られている。

半減期が約30年のストロンチウム90とセシウム137は、使用済み核燃料中における放射線（熱を含む）放出量が最も大きく、その規模は数十年から約305年（スズ121mは放射能収量が低いため無視できる）である。また、中性子吸収断面積が小さいため、容易に核変換されない。そのため、これらの核種は崩壊するまで貯蔵する必要がある。この期間の貯蔵が必要であることを考慮すると、半減期が短い核分裂生成物も崩壊するまで貯蔵することができる。

次に長寿命の核分裂生成物はサマリウム151で、半減期は90年で、中性子吸収性に優れているため、核燃料が使用されている間に大部分が核変換されます。しかし、残りの核変換は151核廃棄物中のSmは、サマリウムの他の同位体から分離する必要がある。その量が少なく、放射能エネルギーが低いことを考えると、151Smはより危険性が低い90シニアと137Csも約 970 年間放置して崩壊させることができます。

最後に、長寿命核分裂生成物は7種類あります。これらの半減期は21万1000年から1570万年と、はるかに長くなっています。そのうち2種類、テクネチウム99とヨウ素129は、環境中での移動性が非常に高く、潜在的な危険性があり、自由状態（テクネチウムには既知の安定同位体が存在しない）または同じ元素の安定同位体との混合がほとんどなく、中性子断面積は小さいながらも核変換を支えるのに十分な大きさです。さらに、99Tcは、原子炉の安定性のための負のフィードバックのためのドップラー広がりを供給するためにウラン238の代わりに使用できる。[ 25 ] 提案されている核変換スキームのほとんどの研究では、99Tc、129ヨウ素、超ウラン元素を核変換のターゲットとして利用し、その他の核分裂生成物、放射化生成物、そしておそらく再処理されたウランが廃棄物として残る。[ 26 ]テクネチウム99は、核医学においてテクネチウム99mから廃棄物としても生成される。テクネチウム99mは、それ以上利用できない基底状態に崩壊する核異性体である。100Tc（99比較的短い半減期で貴金属であるルテニウムの安定同位体に崩壊する核変換（中性子を捕獲する）を考えると、コストを十分に低く抑えることができれば、核変換に経済的インセンティブが生まれる可能性もあります。

残りの5つの長寿命核分裂生成物のうち、セレン79、スズ126、パラジウム107は、（少なくとも今日の熱中性子、235ウランを燃料とする軽水炉（U -B軽水炉）では、残りの2つは比較的不活性である。残りの2つ、ジルコニウム93とセシウム135は、より大量に生成されるが、環境中での移動性は高くない。また、同じ元素の他の同位体とより大量に混合される。ジルコニウムは中性子に対して実質的に「透明」であるため、燃料棒の被覆材として使用されるが、少量の93Zrは、通常のジルカロイから中性子吸収によって生成されますが、大きな悪影響はありません。93Zr を新しい被覆材として再利用できるかどうかについては、これまであまり研究されてきませんでした。

参照

参考文献

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