Quantum electromechanical process
共鳴蛍光 は、量子電磁場が原子の 固有振動数に近い周波数で駆動された場合、 2レベル原子系が 量子電磁場と相互作用する プロセスである。 [1]
一般理論 通常、電磁場は単色レーザーを用いて二準位原子に適用されます。二準位原子とは、原子が二つの状態、すなわち電子が基底状態と励起状態のいずれかにある、特殊な二状態システムです。多くの実験ではリチウム原子が用いられます。これは、 リチウム 原子が二準位原子としてモデル化できるためです。リチウム原子の単一 価電子 の励起状態は十分に離れているため、電子がより高い励起状態へ遷移する可能性は無視できます。したがって、共鳴からより離れた周波数を使用しながらも、電子を最初の励起状態へのみ遷移させるため、適用レーザーの周波数調整が容易になります。原子が励起されると、励起状態と基底状態とのエネルギー差と同じエネルギーを持つ光子が放出されます。この放出のメカニズムは、原子の自発的崩壊です。放出された光子は任意の方向に放出されます。共鳴蛍光においては、特定の2つのエネルギー準位間の遷移が主要なメカニズムであるが、実験的には他の遷移が果たす役割はごく小さいため、結果を分析する際には考慮する必要がある。他の遷移は、はるかに低いエネルギーを持つ異なる原子遷移の光子放出につながり、共鳴蛍光の「暗」期間をもたらす。 [2]
単色レーザーの電磁場のダイナミクスは、まず2準位原子を、エネルギー差ħω0を持つ2つのエネルギー固有状態を持つスピン1/2系として扱うことで導出できる 。原子のダイナミクスは、 ブロッホ球 に作用する3つの回転演算子 、、、 によって記述できる。したがって、系のエネルギーは原子と電磁場との間の電気双極子相互作用によって完全に記述され 、 結果として得られるハミルトニアンは次のように記述される。 R i ^ ( t ) {\displaystyle {\hat {R_{i}}}(t)} R j ^ ( t ) {\displaystyle {\hat {R_{j}}}(t)} R k ^ ( t ) {\displaystyle {\hat {R_{k}}}(t)}
H ^ = 1 2 ∫ ( ϵ 0 E → ^ 2 ( r → , t ) + 1 μ 0 B → ^ 2 ( r → , t ) ) d 3 x + ℏ ω 0 R k ^ ( t ) + 2 ω 0 μ → ⋅ A → ^ ( 0 , t ) R j ^ ( t ) {\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}\int (\epsilon _{0}{\hat {\vec {E}}}^{2}({\vec {r}},t)+{\frac {1}{\mu _{0}}}{\hat {\vec {B}}}^{2}({\vec {r}},t))d^{3}x+\hbar \omega _{0}{\hat {R_{k}}}(t)+2\omega _{0}{\vec {\mu }}\cdot {\hat {\vec {A}}}(0,t){\hat {R_{j}}}(t)} 。
電磁場を量子化した後、 ハイゼンベルク方程式 と マクスウェル方程式を 用いて、の
運動方程式 と 、の 消滅 演算子を求めることができる。 R k ^ ( t ) {\displaystyle {\hat {R_{k}}}(t)} b ^ ( t ) {\displaystyle {\hat {b}}(t)}
R ^ ˙ k ( t ) = − 2 β ( R ^ k ( t ) + 1 2 ) − ( ω 0 / ℏ ) { [ b ^ ( t ) + b ^ † ( t ) ] μ → ⋅ A → ^ f r e e ( + ) ( r → , t ) + H . c . } {\displaystyle {\dot {\hat {R}}}_{k}(t)=-2\beta ({\hat {R}}_{k}(t)+{\frac {1}{2}})-(\omega _{0}/\hbar )\{[{\hat {b}}(t)+{\hat {b}}^{\dagger }(t)]{\vec {\mu }}\cdot {\hat {\vec {A}}}_{free}^{(+)}({\vec {r}},t)+H.c.\}}
b ^ ˙ ( t ) = ( − i ω 0 − β + i γ ) b ^ ( t ) − ( β + i γ ) b ^ † ( t ) + 2 ( ω 0 / ℏ ) [ R ^ k ( t ) μ → ⋅ A → ^ f r e e ( + ) ( 0 , t ) + H . c . ] {\displaystyle {\dot {\hat {b}}}(t)=(-i\omega _{0}-\beta +i\gamma ){\hat {b}}(t)-(\beta +i\gamma ){\hat {b}}^{\dagger }(t)+2(\omega _{0}/\hbar )[{\hat {R}}_{k}(t){\vec {\mu }}\cdot {\hat {\vec {A}}}_{free}^{(+)}(0,t)+H.c.]} 、
ここで 、および は方程式を簡略化するために使用される周波数パラメータであり、は前の式の エルミート共役 を表します 。 β {\displaystyle \beta } γ {\displaystyle \gamma } H . c . {\displaystyle H.c.}
原子の状態に関する場のダイナミクスが説明されたので、電子が励起状態から基底状態へと遷移する際に原子から光子が放出されるメカニズム、 すなわち自然放出について考察することができる。自然放出は 誘導 放出とは対照的に、 励起電子が外部刺激なしに光子を放出してより低い状態に崩壊する場合である。電磁場は原子の状態と結合しており、原子は崩壊する前に1つの光子しか吸収できないため、最も基本的なケースは場に含まれる光子が1つだけである場合である。したがって、自然放出は、原子の励起状態が光子を放出して 場の真空 フォック状態 に戻るときに発生する。この崩壊過程において、上記の演算子の期待値は以下の関係に従う。 | excited ⟩ ⊗ | { 0 } ⟩ ⇒ | ground ⟩ ⊗ | { 1 } ⟩ {\displaystyle |{\text{excited}}\rangle \otimes |\{0\}\rangle \Rightarrow |{\text{ground}}\rangle \otimes |\{1\}\rangle }
⟨ R ^ k ( t ) ⟩ + 1 2 = [ ⟨ R ^ k ( 0 ) ⟩ + 1 2 ] e − 2 β t {\displaystyle \langle {\hat {R}}_{k}(t)\rangle +{\frac {1}{2}}=[\langle {\hat {R}}_{k}(0)\rangle +{\frac {1}{2}}]e^{-2\beta t}} 、
⟨ b ^ s ( t ) ⟩ = ⟨ b ^ s ( 0 ) ⟩ e ( − β + i γ ) t {\displaystyle \langle {\hat {b}}_{s}(t)\rangle =\langle {\hat {b}}_{s}(0)\rangle e^{(-\beta +i\gamma )t}} 。
どちらも指数関数的に減衰しますが、原子双極子には振動因子があります。双極子モーメントはラムシフト によって振動します。ラムシフトとは 、磁場の揺らぎによって原子のエネルギー準位がシフトする現象です。
しかし、より一般的なケースである、多数の光子が存在する場における蛍光を見ることが不可欠です。これは、原子が多数の励起サイクルを経る場合です。この場合、レーザーから放射される励起場は コヒーレント状態 の形をとります。これにより、場を構成する演算子をコヒーレント状態に作用させ、固有値に置き換えることができます。したがって、演算子を定数に変換できるようにすることで、方程式を簡略化できます。すると、場は、通常の量子化された場よりもはるかに古典的な方法で記述できるようになります。その結果、 遅延時間 における 電場 の期待値を求めることができます。 | { v } ⟩ {\displaystyle |\{v\}\rangle }
⟨ E → ^ ( − ) ( r → , t ) ⋅ E → ^ ( + ) ( r → , t ) ⟩ = ( ω 0 2 4 π ϵ 0 c 2 ) 2 ( μ 2 r 2 − ( μ → ⋅ r → ) 2 r 4 ) × ⟨ b ^ s † ( t − r c ) b ^ s ( t − r c ) ⟩ = ( ω 0 2 μ sin ψ 4 π ϵ 0 c 2 r ) 2 [ ⟨ R ^ k ( t − r c ) ⟩ + 1 2 ] {\displaystyle \langle {\hat {\vec {E}}}^{(-)}({\vec {r}},t)\cdot {\hat {\vec {E}}}^{(+)}({\vec {r}},t)\rangle =\left({\frac {\omega _{0}^{2}}{4\pi \epsilon _{0}c^{2}}}\right)^{2}\left({\frac {\mu ^{2}}{r^{2}}}-{\frac {({\vec {\mu }}\cdot {\vec {r}})^{2}}{r^{4}}}\right)\times \langle {\hat {b}}_{s}^{\dagger }\left(t-{\frac {r}{c}}\right){\hat {b}}_{s}\left(t-{\frac {r}{c}}\right)\rangle =\left({\frac {\omega _{0}^{2}\mu \sin \psi }{4\pi \epsilon _{0}c^{2}r}}\right)^{2}[\langle {\hat {R}}_{k}\left(t-{\frac {r}{c}}\right)\rangle +{\frac {1}{2}}]} 、
と の間の角度は どこでしょうか 。 ψ {\displaystyle \psi } μ ^ {\displaystyle {\hat {\mu }}} r ^ {\displaystyle {\hat {r}}}
電場によって生成される励起には、一般的に2つの種類があります。1つは として消滅する励起であり 、もう1つは最終的に一定振幅、つまり に達する状態です 。 V = 0 , t ⇒ ∞ {\displaystyle V=0,t\Rightarrow \infty } V ^ ( t ) = ϵ ^ α e i ( ω 0 − ω 1 ) t + i ϕ {\displaystyle {\hat {V}}(t)={\hat {\epsilon }}\alpha e^{i(\omega _{0}-\omega _{1})t+i\phi }}
ここで 、 は実正規化定数、 は実位相係数、 は 励起の方向を示す 単位ベクトル です。 α {\displaystyle \alpha } ϕ {\displaystyle \phi } ϵ ^ {\displaystyle {\hat {\epsilon }}}
したがって 、 t ⇒ ∞ {\displaystyle t\Rightarrow \infty }
⟨ R ^ k ( t ) ⟩ + 1 / 2 ⇒ 1 4 Ω 2 1 2 Ω 2 + β 2 + ( γ + ω 1 − ω 0 ) 2 {\displaystyle \langle {\hat {R}}_{k}(t)\rangle +1/2\Rightarrow {\frac {{\frac {1}{4}}\Omega ^{2}}{{\frac {1}{2}}\Omega ^{2}+\beta ^{2}+(\gamma +\omega _{1}-\omega _{0})^{2}}}} 。
ラビ周波数 と 同様に 、これは干渉計から得られるブロッホ球面の周りのスピン状態の回転に類似していることがわかります。したがって、2準位原子のダイナミクスは、干渉計内の光子によって正確にモデル化できます。原子と場としてモデル化することも可能であり、実際にはラムシフトなどのシステムのより多くの特性を保持しますが、共鳴蛍光の基本的なダイナミクスはスピン1/2粒子としてモデル化できます。 Ω {\displaystyle \Omega }
弱電場極限における共鳴蛍光 共鳴蛍光の研究を容易にするために解析できる限界がいくつかあります。その最初のものは、 弱電場極限 に関連する近似です。この極限では、 2 準位原子に結合した電場のラビ周波数の 二乗係数が、 原子の自然放出率よりもはるかに小さくなります。これは、原子の励起状態と原子の基底状態の間の分布の差が、時間にほぼ依存しないことを意味します。 [3]
時間周期が自然崩壊の時間よりもはるかに大きい極限も取ると、光のコヒーレンスは とモデル化できます。 ここで、 は駆動電場のラビ周波数、 は原子の自然崩壊率です。したがって、原子に電場が適用されると、原子の双極子は原子の固有周波数ではなく、駆動周波数に従って振動することは明らかです。電場の正の周波数成分も見ると、 放出される電場は吸収される電場と方向の違いを除けば同じであり、結果として放出される電場のスペクトルは吸収される電場のスペクトルと同じになることがわかります。その結果、二準位原子は駆動電場が原子に結合している限り、駆動振動子として正確に振る舞い、光子を散乱し続けます。 ρ a b ( t ) = − i ( Ω R / 2 ) e − i ν t i ( ω − ν ) + Γ / 2 [ ρ a a ( 0 ) − ρ b b ( 0 ) ] {\displaystyle \rho _{ab}(t)={\frac {-i(\Omega _{R}/2)e^{-i\nu t}}{i(\omega -\nu )+\Gamma /2}}[\rho _{aa}(0)-\rho _{bb}(0)]} Ω R {\displaystyle \Omega _{R}} Γ {\displaystyle \Gamma } ⟨ E → ( + ) ( r → , t ) ⟩ = ω 2 μ sin ψ 4 π ϵ 0 c 2 | r → | x ^ ⟨ σ − ( t − | r → | c ) ⟩ {\displaystyle \langle {\vec {E}}^{(+)}({\vec {r}},t)\rangle ={\frac {\omega ^{2}\mu \sin \psi }{4\pi \epsilon _{0}c^{2}|{\vec {r}}|}}{\hat {x}}\langle \sigma _{-}(t-{\frac {|{\vec {r}}|}{c}})\rangle }
弱場近似は、2時間相関関数の近似にも用いられます。弱場極限では、最初の3項のみを保持すれば良いため、相関関数の計算ははるかに容易になります。したがって、相関関数は と なります 。 ⟨ b ^ s † ( t ) b ^ s ( t + τ ) ⟩ {\displaystyle \langle {\hat {b}}_{s}^{\dagger }(t){\hat {b}}_{s}(t+\tau )\rangle } ⟨ b ^ s † ( t ) b ^ s ( t + τ ) ⟩ = 1 4 Ω 2 e i ( ω 0 − ω 1 ) τ β 2 ( 1 + θ 2 ) ( 1 − Ω 2 1 2 Ω 2 + β 2 ( 1 + θ 2 ) ) + Ω 4 e − β | τ | e i ( ω 0 − ω 1 ) τ 8 β 4 θ ( 1 + θ 2 ) 2 × [ sin ( β θ | τ | ) + θ cos ( β θ τ ) ] {\displaystyle \langle {\hat {b}}_{s}^{\dagger }(t){\hat {b}}_{s}(t+\tau )\rangle ={\frac {1}{4}}{\frac {\Omega ^{2}e^{i(\omega _{0}-\omega _{1})\tau }}{\beta ^{2}(1+\theta ^{2})}}\left(1-{\frac {\Omega ^{2}}{{\frac {1}{2}}\Omega ^{2}+\beta ^{2}(1+\theta ^{2})}}\right)+{\frac {\Omega ^{4}e^{-\beta |\tau |}e^{i(\omega _{0}-\omega _{1})\tau }}{8\beta ^{4}\theta (1+\theta ^{2})^{2}}}\times [\sin(\beta \theta |\tau |)+\theta \cos(\beta \theta \tau )]} t ⇒ ∞ {\displaystyle t\Rightarrow \infty }
上記の式から、 相関関数が時間に依存しなくなり、むしろに依存するようになることがわかります 。系は最終的に準定常状態に達します。 また、式には、ゼロになる項があることも明らかです 。これらは、系の量子ゆらぎのマルコフ過程の結果です。弱場近似においても 、結合系は量子ゆらぎが無視できる準定常状態に達することがわかります。 t ⇒ ∞ {\displaystyle t\Rightarrow \infty } τ {\displaystyle \tau } t ⇒ ∞ {\displaystyle t\Rightarrow \infty } τ ⇒ ∞ {\displaystyle \tau \Rightarrow \infty } t ⇒ ∞ , τ ⇒ ∞ {\displaystyle t\Rightarrow \infty ,\tau \Rightarrow \infty }
強磁場極限における共鳴蛍光 モロートリプレットの概略図 強電 場極限 は弱電場の正反対の極限であり、電磁場のラビ周波数の二乗係数が2準位原子の自然放出率よりもはるかに大きくなります。原子に強電場を適用すると、蛍光の放射スペクトルに単一のピークは観察されなくなります。代わりに、元のピークの両側に他のピークが現れ始めます。これらはサイドバンドとして知られています。サイドバンドは、電場のラビ振動によって原子の双極子モーメントが変調された結果です。これにより、ハミルトニアンの特定の固有状態の縮退が分裂し、 二 重項に分裂します。これは動的 シュタルク分裂 として知られ、共鳴蛍光に見られる特徴的なエネルギースペクトルであるモロー三重項の原因です。 | excited ⟩ ⊗ | { n } ⟩ {\displaystyle |{\text{excited}}\rangle \otimes |\{n\}\rangle } | ground ⟩ ⊗ | { n + 1 } ⟩ {\displaystyle |{\text{ground}}\rangle \otimes |\{n+1\}\rangle }
モロー三重項では、両方のサイドバンドピークの幅が中央ピークの幅と異なるという興味深い現象が発生します。ラビ周波数を原子の自然放出率よりはるかに大きくすると、強い場の極限では が になることがわかります 。この式は、モロー三重項のピーク幅の違いの原因を明らかにしています。中央ピークの幅は で 、サイドバンドピークの幅は です 。ここで、 は原子の自然放出率です。残念ながら、これは定常解を計算するのに使用できず、 定常 解では です。したがって、定常解ではスペクトルが消えますが、実際にはそうではありません。 ⟨ σ − ( t ) ⟩ e i ω t {\displaystyle \langle \sigma _{-}(t)\rangle e^{i\omega t}} ⟨ σ − ( t ) ⟩ e i ω t = 1 4 { [ 2 ρ + + ( 0 ) − 1 ] e − Γ 2 t − [ ρ + − ( 0 ) e − i Ω R t − 3 Γ 4 t − c . c ] } {\displaystyle \langle \sigma _{-}(t)\rangle e^{i\omega t}={\frac {1}{4}}\{[2\rho _{++}(0)-1]e^{-{\frac {\Gamma }{2}}t}-[\rho _{+-}(0)e^{-i\Omega _{R}t-{\frac {3\Gamma }{4}}t}-c.c]\}} Γ 2 {\displaystyle {\frac {\Gamma }{2}}} 3 Γ 4 {\displaystyle {\frac {3\Gamma }{4}}} Γ {\displaystyle \Gamma } ρ + + ( 0 ) ⇒ 1 2 {\displaystyle \rho _{++}(0)\Rightarrow {\frac {1}{2}}} ρ + − ( 0 ) ⇒ 0 {\displaystyle \rho _{+-}(0)\Rightarrow 0}
定常解を許容する解は、上記の1回限りの相関関数ではなく、2回限りの相関関数の形をとる必要がある。この解は次のように表される。
⟨ σ + ( 0 ) σ − ( τ ) ⟩ = 1 4 ( e − Γ 2 τ + 1 2 e − 3 Γ 4 τ e − i Ω R τ + 1 2 e − 3 Γ 4 τ e i Ω R τ ) e − i ω τ {\displaystyle \langle \sigma _{+}(0)\sigma _{-}(\tau )\rangle ={\frac {1}{4}}\left(e^{-{\frac {\Gamma }{2}}\tau }+{\frac {1}{2}}e^{-{\frac {3\Gamma }{4}}\tau }e^{-i\Omega _{R}\tau }+{\frac {1}{2}}e^{-{\frac {3\Gamma }{4}}\tau }e^{i\Omega _{R}\tau }\right)e^{-i\omega \tau }} 。
この相関関数には、密度行列の定常状態の限界（ および）が含まれており、 スペクトルはゼロではないため、定常状態の解であっても、モロー三重項が蛍光光のスペクトルのままであることは明らかです。 ρ + + s . s ⇒ 1 2 {\displaystyle \rho _{++}^{s.s}\Rightarrow {\frac {1}{2}}} ρ + − s . s ⇒ 0 {\displaystyle \rho _{+-}^{s.s}\Rightarrow 0}
一般的な2時間相関関数とスペクトル密度 相関関数 の研究は 量子光学 の研究にとって極めて重要です 。なぜなら、 相関関数の フーリエ変換は エネルギースペクトル密度 となるからです。したがって、2時間相関関数は、与えられたシステムのエネルギースペクトルを計算する上で有用なツールとなります。パラメータは、 関数が計算される2つの時間の差とします。相関関数は、場の強度の限界とシステムの時間に課された限界を用いてより容易に記述できますが、より一般的にも見つけることができます。共鳴蛍光において最も重要な相関関数は以下のとおりです。 τ {\displaystyle \tau }
⟨ b ^ s † ( t ) b ^ s ( t + τ ) ⟩ e i ( ω 1 − ω 0 ) τ ≡ g ( t , τ ) {\displaystyle \langle {\hat {b}}_{s}^{\dagger }(t){\hat {b}}_{s}(t+\tau )\rangle e^{i(\omega _{1}-\omega _{0})\tau }\equiv g(t,\tau )} 、
⟨ b ^ s † ( t ) b ^ s ( t + τ ) ⟩ e i ( ω 1 − ω 0 ) ( 2 t + τ ) e 2 i ϕ ≡ f ( t , τ ) {\displaystyle \langle {\hat {b}}_{s}^{\dagger }(t){\hat {b}}_{s}(t+\tau )\rangle e^{i(\omega _{1}-\omega _{0})(2t+\tau )}e^{2i\phi }\equiv f(t,\tau )} 、
⟨ b ^ s † ( t ) R ^ k ( t + τ ) ⟩ e i ( ω 1 − ω 0 ) t e i ϕ ≡ g ( t , τ ) {\displaystyle \langle {\hat {b}}_{s}^{\dagger }(t){\hat {R}}_{k}(t+\tau )\rangle e^{i(\omega _{1}-\omega _{0})t}e^{i\phi }\equiv g(t,\tau )} 、
どこ
g ( t , τ ) = [ ⟨ R ^ k ( t ) ⟩ + 1 2 ] e − β ( 1 − i θ ) τ + Ω ∫ 0 τ d t ′ h ( t , t ′ ) e β ( 1 − i θ ) ( t ′ − τ ) {\displaystyle g(t,\tau )=[\langle {\hat {R}}_{k}(t)\rangle +{\frac {1}{2}}]e^{-\beta (1-i\theta )\tau }+\Omega \int \limits _{0}^{\tau }dt'h(t,t')e^{\beta (1-i\theta )(t'-\tau )}} 、
f ( t , τ ) = Ω ∫ 0 τ d t ′ h ( t , t ′ ) e β ( 1 + i θ ) ( t ′ − τ ) {\displaystyle f(t,\tau )=\Omega \int \limits _{0}^{\tau }dt'h(t,t')e^{\beta (1+i\theta )(t'-\tau )}} 、
h ( t , τ ) = − 1 2 ⟨ b ^ s † ( t ) ⟩ e i ( ω 0 − ω 1 ) t e i ϕ − 1 2 Ω ∫ 0 τ d t ′ [ f ( t , t ′ ) + g ( t , t ′ ) ] e 2 β ( t ′ − τ ) {\displaystyle h(t,\tau )=-{\frac {1}{2}}\langle {\hat {b}}_{s}^{\dagger }(t)\rangle e^{i(\omega _{0}-\omega _{1})t}e^{i\phi }-{\frac {1}{2}}\Omega \int \limits _{0}^{\tau }dt'[f(t,t')+g(t,t')]e^{2\beta (t'-\tau )}} 。
2時間相関関数は一般に に依存しないことが示されており 、 として に依存する 。これらの関数は 、変換を計算することで スペクトル密度を求めるために使用できる。 t {\displaystyle t} τ {\displaystyle \tau } t ⇒ ∞ {\displaystyle t\Rightarrow \infty } S ( t , ω ) {\displaystyle S(t,\omega )}
S ( t , ω ) = K ∫ 0 ∞ d τ g ( t − τ , τ ) e i ( ω − ω 1 ) τ + c . c {\displaystyle S(t,\omega )=K\int \limits _{0}^{\infty }d\tau g(t-\tau ,\tau )e^{i(\omega -\omega _{1})\tau }+c.c} 、
ここで、Kは定数です。スペクトル密度は、与えられた時間における 周波数の光子の放出率と見なすことができ 、与えられた時間におけるシステムの出力を決定するのに役立ちます。 ω {\displaystyle \omega } t {\displaystyle t}
共鳴蛍光のスペクトル密度に関連する相関関数は電場に依存します。したがって、定数Kが決定されれば、結果は次の式に等しくなります。
S ( r → , ω 0 ) = 1 π R e ∫ 0 ∞ d τ ⟨ E ( − ) ( r → , t ) E ( + ) ( r → , t + τ ) ⟩ e i ω 0 τ {\displaystyle S({\vec {r}},\omega _{0})={\frac {1}{\pi }}Re\int \limits _{0}^{\infty }d\tau \langle E^{(-)}({\vec {r}},t)E^{(+)}({\vec {r}},t+\tau )\rangle e^{i\omega _{0}\tau }}
これは、 ⟨ E ( − ) ( r → , t ) E ( + ) ( r → , t + τ ) ⟩ = I 0 ( r → ) ⟨ σ + ( t ) σ − ( t + τ ) ⟩ {\displaystyle \langle E^{(-)}({\vec {r}},t)E^{(+)}({\vec {r}},t+\tau )\rangle =I_{0}({\vec {r}})\langle \sigma _{+}(t)\sigma _{-}(t+\tau )\rangle }
弱場極限では、 パワースペクトルは次のように決定できる。 Ω R ≪ Γ 4 {\displaystyle \Omega _{R}\ll {\frac {\Gamma }{4}}}
S ( r → , ω 0 ) = I 0 ( r → ) ( Ω R Γ ) 2 δ ( ω − ω 0 ) {\displaystyle S({\vec {r}},\omega _{0})=I_{0}({\vec {r}})\left({\frac {\Omega _{R}}{\Gamma }}\right)^{2}\delta (\omega -\omega _{0})} 。
強磁場極限では、パワースペクトルは若干複雑になり、
S ( r → , ω 0 ) = I 0 ( r → ) 8 π [ 3 Γ / 4 ( ω − Ω R − ω 0 ) 2 + ( 3 Γ / 4 ) 2 + Γ ( ω − ω 0 ) 2 + ( Γ / 2 ) 2 + 3 Γ / 4 ( ω + Ω R − ω 0 ) 2 + ( 3 Γ / 4 ) 2 ] {\displaystyle S({\vec {r}},\omega _{0})={\frac {I_{0}({\vec {r}})}{8\pi }}\left[{\frac {3\Gamma /4}{(\omega -\Omega _{R}-\omega _{0})^{2}+(3\Gamma /4)^{2}}}+{\frac {\Gamma }{(\omega -\omega _{0})^{2}+(\Gamma /2)^{2}}}+{\frac {3\Gamma /4}{(\omega +\Omega _{R}-\omega _{0})^{2}+(3\Gamma /4)^{2}}}\right]} 。
これら 2 つの関数から、弱い場の極限では デルタ関数によりスペクトル密度に 1 つのピークが現れるのに対し、強い場の極限では にサイドバンド ピークを持つモロー三重項が形成され、 中央ピークには 、サイドバンド ピークには の適切なピーク幅になることが簡単にわかります 。 ω 0 {\displaystyle \omega _{0}} ω = ω 0 ± Ω R {\displaystyle \omega =\omega _{0}\pm \Omega _{R}} Γ 2 {\displaystyle {\frac {\Gamma }{2}}} 3 Γ 4 {\displaystyle {\frac {3\Gamma }{4}}}
光子反集束 光子アンチバンチングと は、共鳴蛍光において、2準位原子からの光子放出速度を制限するプロセスです。2準位原子は、一定の時間が経過しないと、駆動電磁場からの光子を吸収できません。この時間は、 となる確率分布としてモデル化されます 。 原子 は光子を吸収できないため、光子を放出できず、したがってスペクトル密度に制限があります。これは、2次相関関数 によって示されます 。上記の式から、 となり、 となることが明らかであり 、したがって、 光子アンチバンチングを表す関係
式が得られます。 これは、 に対して、パワーがゼロ以外の値にはならないことを示しています 。弱場近似では、が増加する につれて は単調に増加します が、強場近似では が増加するにつれて振動します。これらの振動は になると消滅します 。光子アンチバンチングの物理的な考え方は、原子自体は前の光子を放出するとすぐに励起される準備ができていますが、レーザーによって生成された電磁場は原子を励起するのに時間がかかるというものです。 p ( τ ) {\displaystyle p(\tau )} p ( τ ) ⇒ 0 {\displaystyle p(\tau )\Rightarrow 0} τ ⇒ 0 {\displaystyle \tau \Rightarrow 0} g ( 2 ) ( τ ) = 1 − ( cos μ τ + 3 Γ 4 μ sin μ τ ) e − 3 Γ τ / 4 {\displaystyle g^{(2)}(\tau )=1-\left(\cos \mu \tau +{\frac {3\Gamma }{4\mu }}\sin \mu \tau \right)e^{-3\Gamma \tau /4}} g ( 2 ) ( 0 ) = 0 {\displaystyle g^{(2)}(0)=0} g ( 2 ) ( τ ) > 0 {\displaystyle g^{(2)}(\tau )>0} g ( 2 ) ( τ ) > g ( 2 ) ( 0 ) {\displaystyle g^{(2)}(\tau )>g^{(2)}(0)} τ = 0 {\displaystyle \tau =0} g ( 2 ) ( τ ) {\displaystyle g^{(2)}(\tau )} τ {\displaystyle \tau } g ( 2 ) ( τ ) {\displaystyle g^{(2)}(\tau )} τ ⇒ ∞ {\displaystyle \tau \Rightarrow \infty }
二重共鳴 二重共鳴 [4] は、共鳴蛍光を駆動するために使用される典型的な電磁場に加えて、追加の磁場が2準位原子に適用されるときに発生する現象です。これにより、ゼーマンエネルギー準位のスピン縮退が解除され、それぞれの利用可能なスピン準位に関連付けられたエネルギーに沿って準位が分割されます。これにより、典型的な励起状態の周囲で共鳴が達成されるだけでなく、ラーモア周波数に関連付けられた2番目の駆動電磁場が適用されると、 に関連付けられたエネルギー状態とに関連付けられた状態の周囲で2番目の共鳴 が達成されます。したがって、共鳴は、2準位原子の可能なエネルギー準位についてだけでなく、準位の縮退を解除することによって生成されるエネルギーのサブレベルについても達成できます。適用される磁場が適切に調整されている場合、共鳴蛍光の偏光を使用して励起状態の構成を記述できます。したがって、二重共鳴を使用して、2準位原子内の電子の磁気モーメントを記述するために使用されるランデ因子を求めることができます。 m B = 0 {\displaystyle m_{B}=0} m b = ± 1 {\displaystyle m_{b}=\pm 1}
単一人工原子の共鳴蛍光 任意の二状態系は二準位原子としてモデル化できます。このことから、多くの系が「人工原子」として記述されます。例えば、磁束を通過させることができる超伝導ループは、電流が時計回りか反時計回りかに応じてループを通してどちらの方向にも磁束を誘導できるため、人工原子として機能します。 [ 5] この系のハミルトニアンは と記述されます 。これは、原子と1次元電磁波との双極子相互作用をモデル化しています。蛍光がスペクトル上でモロー三重項として現れることから、これが真の二準位原子と真に類似していることは容易に理解できます。これは、真の二準位原子と全く同じです。これらの人工原子は、量子コヒーレンス現象の探究によく用いられます。これにより、より正確な測定を可能にすることで知られるスクイーズド光の研究が可能になります。典型的な二準位原子では、電磁場のすべてのモードをスクイーズする必要があり、これは容易に実現できないため、スクイーズド光の共鳴蛍光を研究することは困難です。人工原子では、場の可能なモードの数は大幅に制限されているため、スクイーズド光の研究が容易になります。2016年にDM Toyliらは、2つの超伝導パラメトリック増幅器を使用してスクイーズド光を生成し、スクイーズド光からの人工原子の共鳴蛍光を検出する実験を行いました。 [6] 彼らの結果は、現象を説明する理論と強く一致しました。この研究の意味は、共鳴蛍光がスクイーズド光のキュービットの読み出しを補助することを可能にすることです。この研究で使用されたキュービットは、3Dアルミニウムキャビティに結合されたアルミニウムトランスモン回路でした。追加のシリコンチップがキャビティに導入され、共鳴をキャビティの共鳴に調整するのを補助しました。実際に発生したデチューニングの大部分は、時間の経過とともにキュービットが退化した結果でした。 H ^ = ℏ ω 0 2 + ϵ 2 σ ^ z 2 {\displaystyle {\hat {H}}=\hbar {\sqrt {\omega _{0}^{2}+\epsilon ^{2}}}{\frac {{\hat {\sigma }}_{z}}{2}}} ℏ ϵ = 2 I p δ Φ {\displaystyle \hbar \epsilon =2I_{p}\delta \Phi }
半導体量子ドットからの共鳴蛍光 量子ドットは、量子光学システムでよく用いられる半導体ナノ粒子です。この性質により、量子ドットは光マイクロキャビティ内に配置することができ、そこで二準位システムとして動作させることができます。このプロセスでは、量子ドットをキャビティ内に配置すると、真空場と結合した量子ドットの可能なエネルギー状態を離散化できます。その後、真空場は励起場に置き換えられ、共鳴蛍光が観測されます。現在の技術では、励起状態（必ずしも常に同じ状態とは限りません）でのドットの占有と、量子ドットを基底状態に戻す緩和しかできません。直接励起した後に基底状態を収集するという方法は、最近まで実現されていませんでした。これは主に、量子ドットのサイズが原因で、欠陥や汚染物質が量子ドットとは別に独自の蛍光を生成するためです。この望ましい操作は、四光波混合や微分反射率など、いくつかの技術を通じて量子ドット自身によって達成されていましたが、2007年まで共振器内で発生することを示す技術はありませんでした。共鳴蛍光は、2007年にMullerらによって発表されたように、単一の自己組織化量子ドットで確認されています。 [7] 実験では、共振器内の2つのミラーの間に成長した量子ドットを使用しました。したがって、量子ドットは共振器内に配置されるのではなく、共振器内に作成されます。次に、強力な面内偏光チューナブル連続波レーザーを量子ドットに結合し、量子ドットからの共鳴蛍光を観察することができました。達成された量子ドットの励起に加えて、マイクロPLセットアップで放出された光子を収集することもできました。これにより、蛍光から放出された光子を収集しながら、量子ドットの基底状態の共鳴コヒーレント制御が可能になります。
光子を分子に結合する 2007年、G. Wrigge、I. Gerhardt、J. Hwang、G. Zumofen、そしてV. Sandoghdarは、通常の単一原子での観測とは異なり、分子全体の共鳴蛍光を観測する効率的な手法を開発した [8] 。
彼らは、電場を単一原子に結合する代わりに、固体に埋め込まれた色素分子における二準位系を再現することに成功した。彼らは、サンプル中の色素分子を励起するために、波長可変色素レーザーを用いた。一度に1つの光源しか使用できないため、実際のデータに対するショットノイズの割合は通常よりもはるかに高かった。彼らが励起したサンプルは、使用したい色素であるジベンゾアンタントレンを添加したシュポルスキーマトリックスであった。結果の精度を向上させるために、単一分子蛍光励起分光法が用いられた。共鳴を測定するための実際のプロセスは、レーザービームと分子から散乱された光子との間の干渉を測定することであった。レーザーをサンプルに照射すると、複数の光子が散乱し、その結果生じる電磁場の干渉を測定することができました。この技術の改良点は、固体浸漬レンズ技術を採用したことです。これは、屈折率の高い物質で満たされているため、通常のレンズよりもはるかに高い開口数を持つレンズです。このシステムで共鳴蛍光を測定するために使用される技術は、もともと物質内の個々の分子の位置を特定するために設計されました。
共鳴蛍光の意義 共鳴蛍光から生じる最も大きな影響は、将来の技術への影響です。共鳴蛍光は主に原子のコヒーレント制御に用いられます。量子ドットなどの二準位原子をレーザーの形態の電場に結合することで、量子ビットを効果的に生成することができます。量子ビットの状態は、二準位原子の励起状態と基底状態に対応します。電磁場を操作することで、原子のダイナミクスを効果的に制御することが可能になります。これを利用して量子コンピュータを作成できます。この実現を阻む最大の障壁は、原子を真に制御できないことです。例えば、自発的崩壊の真の制御と電場のデコヒーレンスは、二準位原子を真に量子ビットとして使用できるようになる前に克服しなければならない大きな問題です。
参考文献 ^ HJ Kimble; L. Mandel (1976年6月). 「共鳴蛍光の理論」. Physical Review A. 13 ( 6): 2123– 2144. Bibcode :1976PhRvA..13.2123K. doi :10.1103/PhysRevA.13.2123. ^ ハリー・ポール (2004). 『量子光学入門 』 ケンブリッジ大学出版局, エディンバラ・ビルディング, ケンブリッジ cb2 2ru, イギリス. pp. 61–63. ISBN 978-0-521-83563-3 。 {{cite book }}: CS1 maint: location (link )^ Marlan O. Scully; M. Suhail Zubairy (1997). Quantum Optics (第1版). The Pitt Building, Cambridge CB2 2RU, UK: Cambridge University Press. pp. 291–327. ISBN 0-521-43458-0 。 {{cite book }}: CS1 maint: location (link )^ ギルバート・グリンバーグ、アラン・アスペクト、クロード・ファーブル (2010). 『量子光学入門 』 ケンブリッジ大学出版局, イギリス. pp. 120–140. ISBN 978-0-521-55112-0 。 ^ O. アスタフィエフ; AM ザゴスキン。 AAアブドゥマリコフ・ジュニア;ゆう。 A.パシキン。山本哲也;猪俣和久;真嘉村由紀; JS ツァイ (2010 年 2 月 12 日)。 「単一の人工原子の共鳴蛍光」。 科学 。 327 (5967 ) : 840–843.arXiv : 1002.4944 。 Bibcode :2010Sci...327..840A。 土井 ：10.1126/science.1181918。 PMID 20150495。S2CID 206523434 。 ^ DM Toyli; AW Eddins; S. Boutin; S. Puri; D. Hover; V. Bolkhovsky; WD Oliver; A. Blais; I. Siddiqi (2016年7月11日). 「スクイーズ真空下における人工原子からの共鳴蛍光」. Physical Review X. 6 ( 3) 031004. arXiv : 1602.03240 . Bibcode :2016PhRvX...6c1004T. doi :10.1103/PhysRevX.6.031004. S2CID 35438669. ^ A. Muller; EB Flagg; P. Bianucci; XY Wang; DG Deppe; W. Ma; J. Zhang; GJ Salamo; M. Xiao; CK Shih (2007年11月1日). 「共振器内コヒーレント駆動半導体量子ドットからの共鳴蛍光」. Physical Review Letters . 99 (18) 187402. arXiv : 0707.0656 . Bibcode :2007PhRvL..99r7402M. doi :10.1103/PhysRevLett.99.187402. PMID : 17995437. S2CID : 6110048. ^ G. Wrigge; I. Gerhardt; J. Hwang; G. Zumofen; V. Sandoghdar (2007年12月16日). 「単一分子への光子の効率的結合と共鳴蛍光の観測」. Nature . 4 (1): 60– 66. arXiv : 0707.3398 . Bibcode :2008NatPh...4...60W. doi :10.1038/nphys812. S2CID 119693126.
![{\displaystyle {\dot {\hat {R}}}_{k}(t)=-2\beta ({\hat {R}}_{k}(t)+{\frac {1}{2}})-(\omega _{0}/\hbar )\{[{\hat {b}}(t)+{\hat {b}}^{\dagger }(t)]{\vec {\mu }}\cdot {\hat {\vec {A}}}_{free}^{(+)}({\vec {r}},t)+Hc\}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/73d921844a7a6ccda87de8e1249b2609e114520a)
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![{\displaystyle \langle \sigma _{-}(t)\rangle e^{i\omega t}={\frac {1}{4}}\{[2\rho _{++}(0)-1]e^{-{\frac {\Gamma }{2}}t}-[\rho _{+-}(0)e^{-i\Omega _{R}t-{\frac {3\ガンマ {4}}t}-cc]\}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/c85e16c715ac5073b790cdebaa7007e3f4fa9313)
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![{\displaystyle S({\vec {r}},\omega _{0})={\frac {I_{0}({\vec {r}})}{8\pi }}\left[{\frac {3\Gamma /4}{(\omega -\Omega _{R}-\omega _{0})^{2}+(3\Gamma /4)^{2}}}+{\frac {\Gamma }{(\omega -\omega _{0})^{2}+(\Gamma /2)^{2}}}+{\frac {3\Gamma /4}{(\omega +\Omega _{R}-\omega _{0})^{2}+(3\Gamma /4)^{2}}}\right]}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/b031bf076bf4cacbb93d7605410df54f14cd61b2)
