石炭液化

石炭液化は、固体の石炭を合成燃料や石油化学製品などの液体炭化水素に変換する化学プロセスです。石炭液化は「石炭液化」（CTL）またはより広義には「炭素からX」（Xはさまざまな炭化水素ベースの製品を表す）とも呼ばれ、従来の石油由来燃料の代替手段を提供します。[1]このプロセスは、主に2つのアプローチに分類できます。高圧と水素を使用して石炭を化学的に液体製品に変換する直接液化（DCL）と、最初に石炭をガス化して合成ガス（一酸化炭素と水素の混合物）に変換し、その後、多くの場合フィッシャー・トロプシュ合成によって液体燃料に変換する間接液化（ICL）です。

石炭液化は歴史的に重要な役割を果たしてきました。特に国内に石油埋蔵量を持たない国々において顕著です。20世紀初頭にはドイツで広く開発され、第二次世界大戦中には燃料供給に利用されました。1950年代には、南アフリカがエネルギー安全保障の強化を目的として国営企業サソルを通じてCTL技術を導入し、この取り組みは現在も続いています。近年では、中国などの国々が増大するエネルギー需要に対応するため、石炭液化プロジェクトを拡大しています。

石炭液化はエネルギー自給自足に貢献できる一方で、二酸化炭素排出量の増加と水消費量の増加といった環境問題への懸念も生じています。現在進行中の研究は、効率性の向上、バイオマスの統合、そして環境への影響を軽減するための炭素回収技術の導入に焦点を当てています。経済的および生態学的課題があるにもかかわらず、石炭液化は依然として世界的な関心を集めており、特に石炭埋蔵量が豊富で原油へのアクセスが限られている地域では大きな注目を集めています。

歴史的背景

石炭液化は20世紀初頭に開発されました。[2]最もよく知られているCTLプロセスはフィッシャー・トロプシュ合成（FT）で、 1920年代にカイザー・ヴィルヘルム研究所の発明者であるフランツ・フィッシャーとハンス・トロプシュにちなんで名付けられました。 [3] FT合成は間接石炭液化（ICL）技術の基礎となっています。同じくドイツの化学者であるフリードリヒ・ベルギウスは、1913年に褐炭を合成油に変換する方法として直接石炭液化（DCL）を発明しました。

石炭液化は、アドルフ・ヒトラーの1936年の4カ年計画の重要な部分であり、第二次世界大戦中はドイツ産業の不可欠な部分となった。[4] 1930年代半ばには、IGファルベンやルールケミーなどの企業が石炭由来の合成燃料の工業生産を開始した。これにより、第二次世界大戦の終わりまでに、水素化を使用するDCLプラント12基とフィッシャー・トロプシュ合成を使用するICLプラント9基が建設された。合計で、CTLは1940年代にドイツの航空燃料の92％と石油供給の50％以上を供給し、ナチス軍の燃料不足を部分的に緩和した。[2] DCLプラントとICLプラントは競合するのではなく、効果的に補完し合った。その理由は、石炭の水素化は航空機や自動車用の高品質ガソリンを生み出すのに対し、FT合成は主に高品質のディーゼル、潤滑油、ワックスに加え、少量の低品質の自動車用ガソリンを生産していたためです。また、DCLプラントはより発展しており、ドイツの多くの地域で唯一入手可能な石炭であった褐炭は、FT合成よりも水素化に適していました。戦後、ドイツは敗戦の責任を負わされ、1945年のポツダム会議で禁止されたため、合成燃料の生産を放棄しました。 [4]

南アフリカは1950年代に独自のCTL技術を開発した。南アフリカ石炭石油ガス公社（サソル）は、南アフリカ政府が経済発展と自立の継続に不可欠と考えた工業化プロセスの一環として、1950年に設立された。[5]当時、南アフリカには国内に石油埋蔵量が知られておらず、そのため、時期や理由は様々であったものの、外部からの供給途絶に対して非常に脆弱であった。サソルは、外国石油への依存度の増加から国の国際収支を守る効果的な手段であった。長年にわたり、その主力製品は合成燃料であり、この事業は国内のエネルギー安全保障への貢献により、アパルトヘイト時代の南アフリカで政府から多大な保護を受けていた。[6]

一般に石炭から石油を生産するのは天然石油から生産するよりもはるかにコストがかかるが、この分野で可能な限りの独立性を達成するという政治的および経済的重要性は、いかなる反対も克服するのに十分だった。外国または国内外の民間資本を誘致する初期の試みは失敗に終わり、石炭液化は政府の支援があって初めて開始できた。CTLは南アフリカの国民経済において重要な役割を果たし続け、国内の燃料需要の約30%を供給した。 1990年代の南アフリカの民主化により、サソルは世界市場でより競争力のある製品を模索することになった。新世紀に入ってからは、同社は主に石油化学事業に注力し、フィッシャー・トロプシュ合成の専門知識を使って天然ガスを原油 ( GTL ) に変換する取り組みにも取り組んでいた。

方法

具体的な液化技術は、一般的に直接液化（DCL）プロセスと間接液化（ICL）プロセスの2つのカテゴリーに分類されます。直接プロセスは、炭化、熱分解、水素化などの手法に基づいています。[7]

間接液化プロセスでは、一般的に石炭をガス化して一酸化炭素と水素の混合物（合成ガスまたは単にシンガスと呼ばれることが多い）を生成します。フィッシャー・トロプシュ法を用いると、シンガスは液体炭化水素に変換されます。[8]

対照的に、直接液化プロセスは、中間段階に頼ることなく、しばしば高圧・高温下で水素供与性溶媒を用いて石炭の有機構造を分解することにより、石炭を直接液体に変換する。 [9]液体炭化水素は一般に石炭よりも水素と炭素のモル比が高いため、ICL技術とDCL技術の両方で水素化または炭素除去プロセスのいずれかを採用する必要がある。[要出典]

工業規模（つまり1日数千バレル）の石炭液化プラントでは、通常数十億ドルの資本投資が必要になります。[10]

熱分解および炭化プロセス

炭化プロセスには様々な種類があります。炭化変換は、典型的には熱分解または分解蒸留によって行われます。凝縮性のコールタール、油と水蒸気、非凝縮性の合成ガス、そして固体残渣である炭化物が生成されます。[要出典]

炭化の典型的な例として、カリック法が挙げられます。この低温炭化法では、石炭を空気のない状態で360℃から750℃に加熱します。これらの温度は、通常のコールタールよりも軽質炭化水素を多く含むコールタールの生成を最適化します。しかし、生成される液体はほとんどが副産物であり、主生成物はセミコークス、つまり無煙の固体燃料です。[2]

FMCコーポレーションが開発したCOEDプロセスは、流動床を用いて処理を行い、温度上昇と4段階の熱分解を組み合わせたものです。熱伝達は、生成されたチャーの一部を燃焼させることで発生する高温ガスによって行われます。このプロセスの改良版であるCOGASプロセスでは、チャーのガス化が追加されています。[11] TOSCOALプロセスは、TOSCO IIオイルシェールレトルトプロセスや、シェールオイル抽出にも使用されるルルギ・ルールガスプロセスに類似しており、熱伝達に高温のリサイクル固体を使用します。[11]

熱分解法とカリック法による液体収率は、一般的に合成液体燃料の製造には実用的すぎると考えられています。[12]熱分解で得られるコールタールと油は、通常、自動車燃料として使用できるようになる前にさらなる処理が必要です。水素化処理によって硫黄と窒素種を除去し、その後最終的に液体燃料に加工されます。[11]

要約すると、この技術の経済的実現可能性は疑問である。[10]

水素化プロセス

フリードリヒ・ベルギウス

水素化プロセスによって石炭を液体に直接変換する主要な方法の一つは、1913年にフリードリヒ・ベルギウスによって開発されたベルギウス法である。このプロセスでは、乾燥した石炭と、プロセスから回収された重質油を混合する。通常、混合物には触媒が添加される。反応は400℃（752°F）～500℃（932°F）、 水素圧20～ 70MPa で起こる。この反応は以下のように要約できる。[7]

第一次世界大戦後、この技術に基づく工場がドイツでいくつか建設され、第二次世界大戦中、これらの工場はドイツに燃料と潤滑油を供給するために広く使用された。[13]ドイツのルールコーレ社とVEBA社が開発したコールエル法は、ドイツのボトロップに建設された、1日あたり200トンの褐炭を生産できる実証工場で使用された。この工場は1981年から1987年まで稼働していた。このプロセスでは、石炭をリサイクル溶剤と鉄触媒と混合する。予熱および加圧後、水素を加える。このプロセスは、管状反応器内で圧力300バール（30 MPa、4,400 psi）、温度470℃（880°F）で行われる。[14]このプロセスは、南アフリカのSASOL社でも研究された。 [要出典]

1970年代から1980年代にかけて、日本企業の日本鋼管、住友金属工業、三菱重工業がNEDOLプロセスを開発した。このプロセスでは、石炭をリサイクル溶剤および合成鉄ベース触媒と混合し、予熱後に水素を加える。反応は管状反応器内で430℃（810℉）から465℃（870℉）の温度、150～200バール（15～20MPa、2,200～2,900psi）の圧力で起こる。生成される油は品質が低く、徹底的な改質が必要である。[14]ハイドロカーボンリサーチ社が1963年に開発したH-Coalプロセスでは、沸騰床反応器で粉砕石炭をリサイクル液体、水素、触媒と混合する。このプロセスの利点は、溶解と油のアップグレードが単一の反応器で行われること、製品のH/C比が高いこと、反応時間が速いことですが、主な欠点は、ガス収率が高いこと（これは基本的に熱分解プロセスです）、水素消費量が多いこと、そして不純物のためにボイラー油としてしか油の使用が制限されることです。[11]

SRC-IおよびSRC-II（溶剤精製石炭）プロセスはガルフオイルによって開発され、1960年代と1970年代に米国でパイロットプラントとして導入されました。[14]

原子力公益事業サービス社（Nuclear Utility Services Corporation）は、1976年にウィルバーン・C・シュローダーによって特許を取得した水素化プロセスを開発しました。このプロセスでは、乾燥粉砕された石炭に約1重量%のモリブデン触媒を混合しました。[7]水素化は、別のガス化炉で生成された高温高圧合成ガスを用いて行われました。このプロセスでは最終的に、合成原油であるナフサ、少量のC 3 /C 4ガス、燃料として使用可能な軽質～中質液体（C 5 -C 10）、少量のNH 3、および相当量のCO 2が生成されました。[15]その他の一段水素化プロセスには、エクソン・ドナー溶媒プロセス、イムハウゼン高圧プロセス、コノコ塩化亜鉛プロセスなどがあります。[14]

二段階直接液化プロセスも多数存在するが、1980年代以降は、H-Coalプロセスを改良した触媒二段階液化プロセス、ブリティッシュ・コール社の液体溶媒抽出プロセス、そして日本の褐炭液化プロセスのみが開発された。[14]

中国の石炭鉱山会社である神華集団は、2002年に内モンゴル自治区オルドスに、軽油、液化石油ガス（LPG）、ナフサ（石油エーテル）などの液体製品を1日あたり2万バレル（3.2 × 10 3 m 3 /日）処理できる直接液化プラント（オルドスCTL ）を建設すること を決定した。最初のテストは2008年末に実施された。2回目のより長いテストキャンペーンは2009年10月に開始された。2011年に神華集団は、直接液化プラントが2010年11月以来継続して安定的に稼働しており、神華集団は2011年の最初の6か月でこのプロジェクトで8億元（1億2,510万ドル）の税引前利益を上げたと報告した。[16]^

シェブロン社は、ジョエル・W・ローゼンタールが発明したシェブロン石炭液化プロセス（CCLP）を開発しました。[17]このプロセスは、非触媒溶解装置と触媒水素化処理装置を密接に組み合わせた独自のプロセスです。生産された油は、他の石炭油と比較して独特の特性を示し、より軽く、ヘテロ原子不純物がはるかに少ないという特徴がありました。このプロセスは1日あたり6トンレベルまでスケールアップされましたが、商業的には実証されていません。[要出典]

間接的な変換プロセス

間接石炭液化（ICL）プロセスは2段階で行われます。第1段階では、石炭を合成ガス（精製されたCOとH 2ガスの混合物）に変換します。第2段階では、合成ガスを3つの主要プロセス（フィッシャー・トロプシュ合成、メタノール合成（その後ガソリンまたは石油化学製品に変換） 、メタン化）のいずれかを用いて軽質炭化水素に変換します。フィッシャー・トロプシュ法はICLプロセスの中で最も古いものです。

メタノール合成プロセスでは、合成ガスをメタノールに変換し、その後、ゼオライト触媒を用いてアルカンに重合します。MTG（Methanol To Gasoline：メタノールからガソリン）と呼ばれるこのプロセスは、1970年代初頭にモービル社によって開発され、中国山西省の金城無煙炭鉱集団（JAMG）の実証プラントで試験されています。中国は、このメタノール合成を基盤として、オレフィン、MEG、DME、芳香族などを生産する強力な石炭化学品産業も発展させてきました。

メタン化反応は合成ガスを代替天然ガス（SNG）に変換します。ノースダコタ州ビューラにあるグレートプレーンズ・ガス化プラントは、石炭からSNGを生産する施設で、1日あたり1億6000万立方フィートのSNGを生産しており、1984年から稼働しています。[18]中国、韓国、インドでは、複数の石炭からSNGを生産するプラントが稼働中または計画中です。

ガス化の別の応用例としては、合成ガスから抽出された水素が窒素と反応してアンモニアを生成する。そして、アンモニアは二酸化炭素と反応して尿素を生成する。[19]

上記の間接石炭液化プロセスに基づく商業プラントの事例は、ここに記載されていない計画段階や建設中のものも含め、ガス化技術協議会の世界ガス化データベースにまとめられています。[20]

環境への配慮

一般的に、石炭液化プロセスは、ガス化プロセス、あるいは液化反応器への必要なプロセス熱と電力の投入によって、多大なCO2排出を伴い[10] 、人為的な地球温暖化に寄与する温室効果ガスを排出します。これは、特に石炭液化が炭素回収・貯留技術を伴わずに行われる場合に顕著です[21] 。CTLプラントには、技術的に実現可能な低排出構成があります[22]。

水性ガス転換反応や水蒸気メタン改質における大量の水消費も環境への悪影響の一つである。[10]

米国では、カリフォルニア州で制定された再生可能燃料基準や低炭素燃料基準などが、低炭素フットプリント燃料への需要の高まりを反映しています。また、米国の法律では、2007年エネルギー独立安全保障法（EISA）第526条の規定に基づき、軍による代替液体燃料の使用は、ライフサイクル全体における温室効果ガス排出量が従来の石油系燃料と同等かそれ以下であることが実証されたものに限定されています。[23]

石炭液化の研究開発

米軍は代替燃料の利用を促進する積極的なプログラムを実施しており[24]、米国国内の膨大な石炭埋蔵量を活用し、石炭液化によって燃料を生産することは、経済面および安全保障面で明らかな利点をもたらすだろう。しかし、石炭液化燃料は炭素排出量が多いため、ライフサイクル全体での温室効果ガス排出量を競争力のあるレベルまで削減するという大きな課題に直面しており、効率向上と排出量削減のための液化技術の継続的な研究開発が求められている。研究開発には、以下を含む様々な方法が必要となる。

  • 石油回収の強化と石炭からの液体燃料の合成と利用の両方からの排出を相殺するための開発中のCCS方法を含む炭素回収と貯留、
  • 石炭液化のための石炭/バイオマス/天然ガス原料ブレンド：石炭液化プロセスにおいて、カーボンニュートラルなバイオマスと水素を豊富に含む天然ガスを共原料として利用することで、燃料製品のライフサイクルにおける温室効果ガス排出量を競争力のある範囲にまで引き下げる大きな可能性を秘めています。
  • 再生可能エネルギー由来の水素：石炭液化プロセスの水素需要は、風力、太陽光、バイオマスなどの再生可能エネルギー源を通じて供給される可能性があり、従来の水素合成方法（水蒸気メタン改質や炭化ガス化など）に関連する排出量を大幅に削減します。
  • フィッシャー・トロプシュ法の強化、ハイブリッド液化プロセス、酸素製造に必要なより効率的な空気分離技術（セラミック膜ベースの酸素分離など）などのプロセス改善。

2014年以来、米国エネルギー省と国防総省は、コスト効率が良く、EISAセクション526に準拠したジェット燃料に重点を置いた軍用仕様の液体燃料を生産するための石炭液化の分野での新たな研究開発を支援するために協力してきました。[25]この分野で進行中のプロジェクトは、米国エネルギー省国立エネルギー技術研究所の石炭および石炭バイオマスの液体化プログラムの先進燃料合成研究開発領域で説明されています。

毎年、石炭火力発電分野の研究者や開発者が、業界から世界炭素X賞を受賞しています。2016年の受賞者は、インドのジンダル・スチール・アンド・パワー社ガス化・石炭火力発電部門エグゼクティブディレクターのジョナ・ピレイ氏です。2017年の受賞者は、中国の神華寧夏石炭集団の副総経理であるヤオ・ミン博士です。[26]

商業開発の面では、石炭への転換が急速に進んでいる。[27]地理的に見ると、現在進行中のプロジェクトや最近稼働を開始した事業のほとんどはアジア、主に中国に集中しているが、米国のプロジェクトはシェールガスやシェールオイルの開発により遅延または中止されている。[要出典]

石炭液化プラントとプロジェクト

世界（米国以外）の石炭液化燃料プロジェクト

世界（米国以外）の石炭液化燃料プロジェクト[20] [28]
プロジェクト開発者場所タイプ製品運用開始
サソル シンフューエルズ II (西) とサソル シンフューエルズ III (東)サソル（Pty）株式会社セクンダ、南アフリカCTL16万BPD; 主要製品はガソリンと軽質オレフィン（アルケン）1977年(II)/1983年(III)
神華直接石炭液化プラント神華グループ中国、内モンゴル自治区、オルドスCTL（直接液化）20,000 BPD; 主要製品：ディーゼル燃料、液化石油ガス、ナフサ2008
宜台CTL工場宜泰石炭油製造株式会社中国、ジュンゲル、オルドスCTL160,000 mt/a フィッシャー・トロプシュ液2009
金城MTG工場金城無煙炭鉱有限公司金城市、中国CTLMTGプロセスからの年間30万トンのメタノール2009
サソル合成燃料サソル（Pty）株式会社セクンダ、南アフリカCTL3,960,000 (Nm 3 /d) の合成ガス生産能力; フィッシャー・トロプシュ液体2011
山西ルーアンCTL工場山西魯安株式会社中国、六安市CTL160,000 mt/a フィッシャー・トロプシュ液2014
ICM石炭液化プラントモンゴル工業株式会社（ICM）モンゴル、トゥグルグ・ヌールCTL13,200,000 (Nm 3 /d) 合成ガス生産能力; ガソリン2015
宜台伊里CTL工場イータイ・イリ・エナジー社伊犁（中国）CTL30,000 BPDフィッシャー・トロプシュ液2015
イータイ・オルドスCTLプラントフェーズIIイータイオルドス、Zhungeer-Dalu、中国CTL46,000 BPDフィッシャー・トロプシュ液2016
宜台ウルムチCTL工場イータイ中国ウルンチ市関泉宝CTL46,000 BPDフィッシャー・トロプシュ液2016
神華寧夏CTLプロジェクト神華グループ株式会社中国、銀川、寧夏CTL年間400万トンのディーゼルとナフサ2016
クリーンカーボンインダストリーズクリーンカーボンインダストリーズモザンビーク、テテ州石炭廃棄物の液化65,000 BPD燃料2020
アルカリンガプロジェクトアルトナ・エナジーオーストラリア南部CTL30,000 BPD フェーズ I 45,000 BPD + 840 MW フェーズ II未定

米国の石炭液化燃料プロジェクト

米国の石炭液化燃料プロジェクト[20] [29]
プロジェクト開発者場所タイプ製品状態
アダムズフォーク・エナジー - トランスガス WV CTLトランスガス開発システムズ（TGDS）ウェストバージニア州ミンゴ郡CTL石炭7,500トン/日、ガソリン18,000バレル/日、LPG300バレル/日2016年以降のオペレーション
アメリカン・リグナイト・エナジー（別名コール・クリーク・プロジェクト）アメリカン・リグナイト・エナジーLLC（ノース・アメリカン・コール、ヘッドウォーターズ・エナジー・サービス）ノースダコタ州マクリーン郡CTL褐炭1150万トン/年から未定義の燃料3万2000バレル/日遅延/キャンセル
ベルウッド石炭液化プロジェクト（ナチェズ）レンテックミシシッピ州ナチェズCTLペトコークから最大3万BPDの超クリーンディーゼルまで遅延/キャンセル
クリーンテックエネルギープロジェクト米国合成燃料公社（USASF）ワイオミング州合成原油合成原油年間3,060万バレル（または年間1,820億立方フィート）計画/資金調達が確保されていない
クックインレット石炭液化プロジェクト（別名ベルーガCTL）AIDEA とアラスカの天然資源から液体へアラスカ州クック湾CTL1,600万TPYの石炭から8万BPDのディーゼルとナフサ、EOR用のCO2、380MWの発電遅延/キャンセル
ディケーターガス化プラント安全なエネルギーイリノイ州ディケーターCTL150万トン/年の高硫黄IL石炭から1日あたり10,200バレルの高品質ガソリンを生産遅延/キャンセル
イーストデュビューク工場レンテック・エナジー・ミッドウェスト・コーポレーション（REMC）イリノイ州イーストデュビュークCTL、ポリジェネレーション1,000 tpdのアンモニア、2,000 BPDのクリーン燃料と化学製品遅延/キャンセル
FEDC ヒーリー CTLフェアバンクス経済開発公社（FEDC）アラスカ州フェアバンクスCTL/GTLヒーリー炭鉱産420万～1140万TPY、液体燃料約4万BPD、110MW計画
フリーダムエナジーディーゼルCTLフリーダムエナジーディーゼルLLCテネシー州モリスタウンGTL未定遅延/キャンセル
未来の燃料ケンタッキーCTLフューチャー・フューエルズ、ケンタッキー・リバー・プロパティーズケンタッキー州ペリー郡CTL指定なし。石炭からメタノールおよびその他の化学品（石炭供給量1億トン以上）アクティブ
ハントン「グリーンリファイナリー」CTLハントン・エナジーテキサス州フリーポートCTLビチューメン原油からジェット燃料とディーゼル燃料まで34万BPD遅延/キャンセル
イリノイクリーン燃料プロジェクトアメリカのクリーンコール燃料イリノイ州コールズ郡CTL430万TPYの石炭/バイオマスから4億GPYのディーゼルおよびジェット燃料まで遅延/キャンセル
リマエネルギープロジェクト米国合成燃料公社（USASF）オハイオ州リマIGCC/SNG/H 2、ポリジェネレーション3つのフェーズ：1) 270万BOE（石油換算）2) 530万BOEに拡大（3) 800万BOE（470億立方フィート/年）516MWに拡大アクティブ
多くの星CTLオーストラリア・アメリカン・エナジー社（テラ・ノヴァ・ミネラルズまたはグレート・ウェスタン・エナジー）、クロウ・ネーションモンタナ州ビッグホーン郡CTL第一段階：8,000 BPDの液体アクティブ（2011年以降、新しい情報はありません）
メディシンボウ燃料発電プロジェクトDKRWアドバンストフューエルズワイオミング州カーボン郡CTL300万トン/年の石炭から11,700バレル/日のガソリン遅延/キャンセル
NABFG ウィアトン CTL北米バイオ燃料グループウェストバージニア州ウィアトンCTL未定遅延/キャンセル
レンテック・エナジー中西部施設レンテック・エナジー・ミッドウェスト・コーポレーション（REMC）イリノイ州イーストデュビュークCTL1,250 BPDディーゼル遅延/キャンセル
レンテック/ピーボディ共同開発契約（JDA）レンテック/ピーボディ石炭ケンタッキー州CTL10,000 BPDと30,000 BPD遅延/キャンセル
レンテック/ピーボディ・マインマスレンテック/ピーボディ石炭モンタナCTL10,000 BPDと30,000 BPD遅延/キャンセル
Secure Energy CTL (別名 MidAmericaC2L)ミッドアメリカC2L / シーメンスケンタッキー州マクラッケン郡CTL10,200 BPDガソリンアクティブ（2011年以降、新しい情報はありません）
タイオネック石炭液化（旧アラスカ・アクセラジーCTLプロジェクト）Accelergy、Tyonek Native Corporation (TNC)アラスカ州クック湾CBTL石炭/バイオマスの量は未定で、ジェット燃料/ガソリン/ディーゼルは6万BPD、電力は200～400MW計画
米国燃料CTLUS燃料コーポレーションケンタッキー州ペリー郡/ミューレンバーグ郡CTL300トンの石炭をディーゼル燃料やジェット燃料を含む525BPDの液体燃料に変換アクティブ

参照

参考文献

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