相転移

この図は、さまざまな相転移の命名法を示しています。

物理学、化学、生物学において、相転移（または相変化）とは、媒体のある状態から別の状態への遷移の物理的プロセスです。通常、この用語は、物質の基本的な状態（固体、液体、気体、まれにプラズマ）の間での変化を指すために使用されます。熱力学系の相と物質の状態は、均一な物理的特性を持ちます。特定の媒体の相転移の間、温度や圧力などの外部条件の変化の結果として、媒体の特定の特性が変化します。これは不連続な変化である可能性があり、たとえば、液体は沸点まで加熱すると気体になり、体積が急激に変化します。変態が起こる外部条件を特定することで、相転移点が定義されます。

種類

物質の状態

水の簡略化された状態図。温度と圧力のさまざまな組み合わせにおいて、固体の氷、液体の水、または気体の水蒸気のどれが最も安定しているかを示しています。

相転移とは、物質が4つの状態のいずれかから別の状態へと変化することを指します。物質の相転移点、例えば沸点においては、液体と気体の2つの状態は同一の自由エネルギーを持つため、存在する確率は等しくなります。沸点より低い温度では、液体の方がより安定した状態ですが、沸点より高い温度では、気体の方がより安定します。

温度や圧力の影響による、単一成分の固体、液体、気体の相間の一般的な遷移を次の表に示します。

物質の相転移（
）
に
から
固体液体ガスプラズマ
固体
溶融昇華
液体 凍結
気化
ガス 証言録取結露
イオン化
プラズマ 組み換え

単一成分について、異なる温度および圧力における最も安定した相を状態図で示すことができます。このような図は通常、平衡状態を表します。相転移は通常、圧力または温度が変化し、システムがある領域から別の領域に移行するときに発生します。これは、温度が凝固点以下に下がるとすぐに水が液体から固体に変わるのと同じです。通常のケースの例外として、相転移を起こさずに相転移点を通過できるように、システムの状態を非断熱的に(断熱的ではなく) 変化させることが可能な場合があります。結果として生じる状態は準安定、つまり転移が起こったはずの相よりも安定性が低くなりますが、不安定でもありません。これは、たとえば過熱や過冷却で発生します。準安定状態は通常の状態図には表示されません。

構造的

鉄の同素体を示す状態図。フェライト（α鉄）とオーステナイト（γ鉄）を含むいくつかの異なる結晶構造を区別している。

相転移は、固体が化学組成を変えずに異なる構造に変化する場合にも起こります。元素においては、これは同素体として知られていますが、化合物においては、多形として知られています。ある結晶構造から別の結晶構造への変化、結晶性固体から非晶質固体への変化、あるいはある非晶質構造から別の非晶質構造（多形）への変化はすべて、固体から固体への相転移の例です。

マルテンサイト変態は炭素鋼における多くの相変態の一つとして起こり、変位型相変態のモデルとなっています。α-チタンアルミナイドに見られるような秩序-無秩序転移もこれに含まれます。物質の状態と同様に、構造相変態においても準安定相から平衡相への相変態が存在します。表面エネルギーが低いために急速に形成される準安定相は、エネルギー障壁を乗り越えるのに十分な熱入力があれば平衡相へと相変態します。

多くの動的、あるいは柔らかいマイクロポーラス材料は、閉じた構造と開いた構造の間で構造相転移を示す。特に金属有機構造体は、この挙動について広く研究されてきた。相転移の様相はより複雑で、中間相が発見されている。 [ 1 ]さらなる例として、ゲスト分子が特定の相を安定化させ、周囲の大気の組成に依存する結晶構造を形成することが示唆されている。[ 2 ]

磁気

マンガンモノシリサイドの同じ結晶構造における異なる磁気構造を示す相図

相転移は、異なる種類の磁気秩序間の変化を記述することもできます。最もよく知られているのは、磁性材料の強磁性相と常磁性相の間の転移で、これはキュリー点と呼ばれる温度で起こります。もう一つの例は、アンチモン化セリウムに見られるように、異なる秩序を持つ整合または不整合な磁気構造間の転移です。磁気相転移の簡略化されながらも非常に有用なモデルとして、イジングモデルが提供されています。

混合物

異なる混合比と温度におけるチタンとニッケルの最も安定した化合物を示す二成分相図

溶液や混合物の相転移は、単一の化合物の相転移よりも複雑です。化学的に純粋な化合物は、固相と液相の間で単一の融点を示しますが、混合物は、合同融点と呼ばれる単一の融点を持つ場合もあれば、液相線と固相線の温度が異なり、結果として固体と液体が平衡状態で共存する温度範囲が生じる場合もあります。これは、2つの成分が等構造である 固溶体でよく見られます。

3つの相が関与する相転移も数多く存在します。共晶変態は、2成分単相液体が冷却され、2つの固体相に変化します。同じプロセスですが、液体ではなく固体から始まる場合は共析変態と呼ばれます。包晶変態は、2成分単相固体が加熱され、固体相と液体相に変化します。包析反応は、固体相のみが関与する点を除けば包析反応です。偏晶反応は、液体から固体と2番目の液体の組み合わせへの変化であり、2つの液体の間には混和性ギャップが生じます。[ 3 ]

スピノーダル分解により、単一相が冷却されて 2 つの異なる組成に分離し、 複数の相に分離することがあります。

過飽和などの非平衡混合が発生する可能性があります。

その他の例

急速に溶けている固体アルゴンの小片は、固体から液体への遷移と気体から液体への遷移（白く凝縮した水蒸気で示される）という 2 つの同時相変化を示します。

その他のフェーズの変更は次のとおりです。

相転移は、系の熱力学的自由エネルギーが、ある熱力学的変数（相参照）の選択に対して非解析的である場合に発生します。この状態は一般に、系内の多数の粒子の相互作用に起因し、小規模な系では発生しません。相転移は、温度がパラメータとならない非熱力学的系でも発生する可能性があります。例としては、量子相転移、動的相転移、位相的（構造的）相転移などが挙げられます。これらのタイプの系では、温度の代わりに他のパラメータが使用されます。例えば、パーコレーションネットワークでは、温度の代わりに接続確率が使用されます。

分類

エーレンフェスト分類

ポール・エーレンフェストは、熱力学的自由エネルギーが他の熱力学変数の関数として示す挙動に基づいて相転移を分類した。 [ 7 ]この枠組みでは、相転移は、転移において不連続となる自由エネルギーの最低の導関数で分類される。一次相転移は、ある熱力学変数に対する自由エネルギーの一次導関数に不連続性を示す。[ 8 ]固体、液体、気体のさまざまな転移は、圧力に対する自由エネルギーの一次導関数（の逆数）である密度の不連続な変化を伴うため、一次転移に分類される。二次相転移は、一次導関数では連続（外部場に対する自由エネルギーの一次導関数である秩序パラメータは転移全体で連続）であるが、自由エネルギーの二次導関数では不連続性を示す。[ 8 ]これらには鉄などの物質の強磁性相転移が含まれる。強磁性相転移では、印加磁場強度に対する自由エネルギーの一次導関数である磁化は、温度がキュリー温度以下に低下するにつれてゼロから連続的に増加する。磁化率（磁場に対する自由エネルギーの二次導関数）は不連続に変化する。エーレンフェストの分類体系によれば、原理的には第3次、第4次、さらに高次の相転移が存在する可能性がある。例えば、 2次元格子量子色力学におけるグロス・ウィッテン・ワディア相転移は第3次相転移であり、トレイシー・ウィダム分布は第3次転移として解釈できる。[ 9 ] [ 10 ]多くの強磁性体のキュリー点も第3次転移であり、その比熱の傾きが突然変化することで示される。[ 11 ] [ 12 ]

実際には、典型的には一次相転移と二次相転移のみが観測される。二次相転移は、ギブス自由エネルギー面の2つのシートが正確に接触する必要があるように思われるため、しばらくの間議論の的となったが、これは実際には起こり得ないほど起こりにくい。コルネリス・ゴルターは、ギブス自由エネルギー面の片側には2つのシートがあり、反対側には1つのシートしかない可能性があり、その結果、二股に分かれたように見えることを指摘して、この批判に反論した。[ 13 ] ( [ 11 ] pp. 146--150)

エーレンフェスト分類は、物質の結合特性が変化するものの、自由エネルギー微分に不連続性がない連続的な相転移を暗黙的に考慮しています。この例として、超臨界液体-気体境界が挙げられます。

エーレンフェスト分類に当てはまらない相転移の最初の例は、1944年にラース・オンサーガーによって発見されたイジング模型の厳密解であった。厳密な比熱は、臨界温度において単純な不連続性を持つと予測されていた以前の平均場近似とは異なっていた。その代わりに、厳密な比熱は臨界温度において対数発散を示した。[ 14 ]その後数十年の間に、エーレンフェスト分類は、このような転移を組み込むことができる簡略化された分類体系に置き換えられた。

現代の分類

現代の分類体系では、相転移はエーレンフェストの分類に似た2つの大きなカテゴリーに分けられます。[ 7 ]

一次相転移は潜熱を伴う転移です。このような転移の間、系は体積あたり一定量の（そして通常は大きな）エネルギーを吸収または放出します。この過程において、系の温度は熱を加えても一定に保たれます。つまり、系は「混合相状態」にあり、系の一部は転移を完了し、他の部分は転移を完了していない状態です。[ 15 ] [ 16 ]

身近な例としては、氷の融解や水の沸騰（水は瞬時に蒸気に変化するのではなく、液体の水と蒸気の泡の乱流混合物を形成する）が挙げられる。ヨセフ・イムリーとマイケル・ワーティスは、急冷された無秩序性が一次転移を拡大させることを示した。つまり、転移は有限の温度範囲で完了するが、過冷却や過熱といった現象は残存し、熱サイクルにおいてヒステリシスが観察される。[ 17 ] [ 18 ] [ 19 ]

二次相転移は「連続相転移」とも呼ばれる。これらは発散する磁化率、無限の相関長、および臨界点付近での相関のべき乗則的。二次相転移の例としては、強磁性転移、超伝導転移（タイプI超伝導体、外部磁場がゼロの状態で相転移は二次であり、タイプII超伝導体、常伝導状態から混合状態への転移と混合状態から超伝導状態への転移の両方で相転移は二次である）、および超流動転移が挙げられる。粘性とは異なり、非晶質材料の熱膨張と熱容量はガラス転移温度[ 20 ]で比較的急激な変化を示すため、示差走査熱量を用いた正確な検出が可能である。 レフ・ランダウは二次相転移の 現象論的理論を提示した

孤立した単純な相転移の他に、磁場や組成などの外部パラメータが変化すると、 転移線や多重臨界点が存在します。

いくつかの遷移は無限次相転移として知られています。これらは連続的ですが、対称性を破りません。最も有名な例は、2次元XY模型におけるコスターリッツ・サウレス転移です。多くの量子相転移、例えば2次元電子ガスにおける転移は、このクラスに属します。

液体-ガラス転移は、結晶相の融点よりはるかに低い温度まで過冷却できる多くのポリマーやその他の液体で観測される。これはいくつかの点で非典型的である。これは熱力学的基底状態間の転移ではなく、真の基底状態は常に結晶であると広く信じられている。ガラスは急冷された無秩序状態であり、そのエントロピー、密度などは熱履歴に依存する。したがって、ガラス転移は主に動的な現象である。液体を冷却すると、内部の自由度が次々に平衡から外れていく。いくつかの理論的手法では、緩和時間が無限に長いという仮説的極限において、根本的な相転移が起こると予測されている。[ 21 ] [ 22 ]これらの転移の存在を直接裏付ける実験的証拠はない。

特徴的な性質

相共存

無秩序性を広げた一次転移は有限の温度範囲で起こり、温度が低下するにつれて、低温平衡相の割合が 0 から 1 (100%) に増加します。共存する割合が温度とともに連続的に変化することで、興味深い可能性が浮かび上がります。冷却すると、一部の液体は平衡結晶相に転移するのではなく、ガラス化します。これは、冷却速度が臨界冷却速度よりも速い場合に起こり、分子の運動が非常に遅くなり、分子が結晶位置に再配置できないことに起因します。[ 23 ]この減速はガラス形成温度T g未満で起こり、これは印加圧力に依存する可能性があります。[ 20 ] [ 24 ]一次凍結転移が温度範囲で起こり、T g がこの範囲内にある場合、転移が部分的かつ不完全なときに停止するという興味深い可能性があります。これらのアイデアを、低温で停止する一次磁気転移にまで拡張すると、最低温度まで 2 つの磁気相が共存する不完全な磁気転移が観測されることになった。強磁性から反強磁性への転移の場合に初めて報告されたが[ 25 ] 、このような永続的な相共存は、現在ではさまざまな一次磁気転移にわたって報告されている。これらには、巨大磁気抵抗マンガン酸化物材料[ 26 ] [ 27 ]磁気熱量材料[ 28 ]磁性形状記憶材料[ 29 ]およびその他の材料が含まれる。[ 30 ]転移が起こる温度範囲内にT gが含まれる というこれらの観察の興味深い特徴は、構造転移が圧力によって影響を受けるのと同じように、一次磁気転移が磁場によって影響を受けることである。圧力とは対照的に磁場を比較的容易に制御できることから、T gとT cの相互作用を網羅的に研究できる可能性が生まれる。一次磁気遷移にわたる相共存により、ガラスを理解する上で未解決の問題を解決できるようになります。

重要なポイント

液相と気相を含むあらゆる系には、臨界点と呼ばれる圧力と温度の特別な組み合わせが存在し、この臨界点において、液体と気体の間の転移は二次転移となる。臨界点付近では、流体は十分に高温かつ圧縮されているため、液相と気相の区別はほとんどなくなる。これは臨界乳白色現象と関連しており、これはあらゆる波長（可視光を含む）における密度の変動によって液体が乳白色に変化する現象である。

対称

相転移にはしばしば対称性の破れが伴う。例えば、流体を冷却して結晶固体に変化させると、連続並進対称性が破れる。流体中の各点は同じ性質を持つが、結晶中の各点は同じ性質を持たない（ただし、結晶格子の格子点から点が選ばれる場合を除く）。典型的には、高温相は低温相よりも自発的な対称性の破れにより多くの対称性を持つが、特定の偶発的な対称性（例えば、低温でのみ発生する重い仮想粒子の形成）は例外である。 [ 31 ]

注文パラメータ

秩序パラメータは相転移システムにおける境界を越えた秩序の度合いの尺度であり、通常は一方の相（通常は臨界点以上）ではゼロ、もう一方の相ではゼロ以外の値の範囲をとる。[ 32 ]臨界点では、秩序パラメータの感受性は通常発散する。

秩序パラメータの一例としては、相転移を起こしている強磁性系における正味の磁化が挙げられます。液体と気体の相転移の場合、秩序パラメータは密度の差です。

理論的な観点から見ると、秩序パラメータは対称性の破れから生じます。この場合、系の状態を記述するために、1つ以上の追加変数を導入する必要があります。例えば、強磁性相では、系がキュリー点以下に冷却されたときに自発的に方向が選択される正味の磁化を与える必要があります。ただし、秩序パラメータは対称性が破れない遷移に対しても定義できることに留意してください。

超伝導や強磁性などの相転移では、複数の自由度を持つ秩序パラメータを持つことがあります。このような相では、秩序パラメータは複素数、ベクトル、あるいはテンソルの形をとることがあり、相転移においてその大きさはゼロになります。

相転移は、無秩序パラメータの観点から二重に記述されることもあります。これは、渦糸や欠陥線などの線状励起の存在を示唆しています。

宇宙論における関連性

対称性の破れを伴う相転移は宇宙論において重要な役割を果たしている。宇宙が膨張し冷却するにつれて、真空は一連の対称性の破れを伴う相転移を起こした。例えば、電弱転移は電弱場のSU(2)×U(1)対称性を破り、現在の電磁場のU(1)対称性へと変化させた。この転移は、電弱バリオン生成理論によれば、現在の宇宙における物質と反物質の量の非対称性を説明する上で重要である 。

膨張する宇宙における進行性の相転移は、エリック・チェイソン[ 33 ]とデビッド・レイザー[ 34 ]の研究で示されているように、宇宙の秩序の発展に関与していると考えられています。

関係秩序理論および秩序と無秩序も参照してください。

臨界指数と普遍性類

連続相転移は潜熱が存在しないため、一次相転移よりも研究が容易であり、多くの興味深い特性を持つことが発見されています。連続相転移に関連する現象は、臨界点との関連から臨界現象と呼ばれます。

連続相転移は、臨界指数と呼ばれるパラメータによって特徴付けることができます。最も重要なのは、転移に近づくにつれて熱相関長がどれだけ発散するかを表す指数でしょう。例えば、このような転移近傍における熱容量の挙動を調べてみましょう。系の温度Tを変化させ、他のすべての熱力学変数を固定すると、転移がある臨界温度T cで起こることがわかります。TがT c に近い場合、熱容量Cは典型的にはべき乗則に従います。

非晶質材料の熱容量はガラス転移温度付近でこのような挙動を示し、ここでは普遍臨界指数α = 0.59となる[ 35 ]。相関長についても 同様の挙動を示すが、指数はαではなくνとなる。

臨界指数は、臨界温度以上と以下で必ずしも同じではない。連続対称性が、（繰り込み群の意味で）無関係な異方性によって離散対称性へと明示的に分解される場合、いくつかの指数（例えば、磁化率の指数）は同一ではない。[ 36 ]

の場合、高次の導関数では不連続性が現れるものの、熱容量は転移温度で微分可能である。[ 37 ]

の場合、熱容量は転移温度において「キンク」を示す。これは液体ヘリウムが常流体状態から超流動状態へのラムダ転移において示す挙動であり、実験ではα = −0.013 ± 0.003であることが分かっている。少なくとも1つの実験は、サンプル内の圧力差を最小限に抑えるため、軌道を周回する衛星の無重力状態で行われた。[ 38 ]このαの実験値は、変分摂動論に基づく理論予測と一致する。[ 39 ]

0 < α < 1 の場合、熱容量は転移温度で発散する（ただし、α < 1 であるため、エンタルピーは有限のままである）。このような挙動の例として、3次元強磁性相転移が挙げられる。一軸磁性体の3次元イジングモデルでは、詳細な理論的研究により、指数α ≈ +0.110が得られる。

モデル系の中にはべき乗則に従わないものもあります。例えば、平均場理論は転移温度における熱容量の有限不連続性を予測し、2次元イジングモデルは対数発散を示します。しかし、これらの系は限定的なケースであり、規則の例外です。実際の相転移はべき乗則に従います。

他にもいくつかの臨界指数、β、γ、δ、ν、ηが定義されており、相転移近傍における測定可能な物理量のべき乗則挙動を調べることができる。指数は、例えば以下のようなスケーリング関係によって結び付けられている。

独立した指数はνとηの 2 つだけであることが示されます。

異なる系で生じる相転移が、しばしば同じ臨界指数を持つというのは注目すべき事実です。この現象は普遍性として知られています。例えば、液体-気体臨界点における臨界指数は、流体の化学組成に依存しないことが分かっています。

さらに印象的なのは、しかし上記から当然のことながら、これらは一軸磁石における強磁性相転移の臨界指数と完全に一致することです。このような系は、同じ普遍性クラスに属すると言われています。普遍性は、相転移の繰り込み群理論の予測であり、相転移近傍の系の熱力学的特性は次元性や対称性といった少数の特徴にのみ依存し、系の基礎となる微視的特性には鈍感であるとしています。ここでも、相関長の発散が重要なポイントとなります。

臨界現象

他にも臨界現象は存在します。例えば、静的関数に加えて、臨界ダイナミクスも存在します。その結果、相転移において臨界的な減速または加速が観察されることがあります。前述の現象に関連して、系の初期相の安定性が低い結果として、相転移前の変動が増大する現象もあります。連続相転移の大きな静的普遍性クラスは、より小さな動的普遍性クラスに分裂します。臨界指数に加えて、磁場と温度の臨界値からの差に関する特定の静的または動的関数にも普遍的な関係が存在します。

実験的

様々な効果を研究するために、様々な手法が用いられています。例として、以下が挙げられます。

他のシステムでは

生物学における相転移

相転移は生物系において多くの重要な役割を果たしている。例としては、脂質二重層の形成、タンパク質の折り畳みとDNAの融解過程におけるコイル-グロビュール転移、 DNA凝縮過程における液晶様転移、相転移の性質を持つDNAとタンパク質へのリガンドの協同的結合[ 40 ]、あるいは真核生物の発現初期における遺伝子発現過程の変化（アルゴリズム的相転移を特徴とする）などが挙げられる[ 41 ] 。

生体膜において、ゲルから液晶への相転移は生体膜の生理機能において重要な役割を果たしている。ゲル相では、膜脂質の脂肪酸アシル鎖の流動性が低いため、膜タンパク質の動きが制限され、生理的役割の発揮が制限される。植物は、低温環境にさらされる葉緑体チラコイド膜による光合成に大きく依存している。チラコイド膜は、3つの二重結合を持つ18炭素鎖であるリノレン酸の含有量が高いため、脂肪酸アシル鎖の無秩序性が高く、比較的低温でも固有の流動性を保持している。 [ 42 ]生体膜のゲルから液晶への相転移温度は、熱量測定、蛍光、スピンラベル 電子常磁性共鳴、NMRなど、様々な手法を用いて、一連のサンプル温度で関連するパラメータの測定値を記録することで決定することができる。13-C NMR線強度から相転移温度を決定する簡単な方法も提案されている。[ 43 ]

いくつかの生物システムが臨界点に近いところにあるのではないかという提案がなされてきた。その例としては、サンショウウオの網膜の神経ネットワーク[ 44 ] 、鳥の群れ[ 45 ]、ショウジョウバエの遺伝子発現ネットワーク[ 46 ] 、タンパク質の折り畳み[ 47 ]などがある。しかし、臨界性の議論を支持する現象のいくつかを他の理由で説明できるかどうかは明らかではない。[ 48 ]また、生物は相転移の 2 つの重要な特性、すなわち臨界点における巨視的行動の変化とシステムの一貫性を共有していると示唆されてきた。[ 49 ]相転移は生物システムの運動行動の顕著な特徴である。[ 50 ]自発的な歩行遷移[ 51 ]や疲労によって引き起こされる運動課題の解除[ 52 ]は、それまで安定していた運動行動パターンの突然の質的変化を暗示する典型的な臨界行動を示している。

二次相転移の特徴は、いくつかのスケールフリー特性においてフラクタルが出現することです。タンパク質球が水との相互作用によって形作られることは古くから知られています。タンパク質ペプチド鎖の側鎖を形成するアミノ酸は20種類あり、親水性から疎水性までの範囲に及び、前者は球状表面近くに、後者は球状中心近くに位置します。5000個を超えるタンパク質セグメントの溶媒関連表面積において、20個のフラクタルが発見されました。[ 53 ] これらのフラクタルの存在は、タンパク質が二次相転移の臨界点付近で機能することを証明しています。

ストレス下にある生物群（臨界遷移に近づいているとき）では、相関関係が増加する傾向があり、同時に変動も増加する。この効果は、人間、マウス、樹木、イネ科植物の集団を対象とした多くの実験や観察によって裏付けられている。[ 54 ]

社会システムにおける相転移

相転移は、動的システムとして捉えられる社会システムにおいて発生すると仮説が立てられてきた。1990年代と2000年代に平和と武力紛争の文脈で提唱された仮説は、非暴力紛争が武力紛争の段階に移行する場合、これは動的システムにおける潜在的段階から顕在的段階への相転移であるというものである。[ 55 ] : 49

参照

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